计算化学公社

标题: 请问各位专家gaussian软件计算双光子吸收谱的命令设置？谢谢！ [打印本页]

作者
Author: aqhuangry 时间: 2014-11-2 19:29
标题: 请问各位专家gaussian软件计算双光子吸收谱的命令设置？谢谢！
请问gaussian软件计算双光子吸收谱的命令设置？谢谢！

作者
Author: sobereva 时间: 2014-11-2 21:18
高斯没有关键词直接算TPA，通常是基于高斯的电子激发计算数据再结合自己编程实现

作者
Author: yzsong 时间: 2014-11-2 23:04
应该先计算各个态之间的跃迁偶极矩，振子强度等参数，然后再利用计算tpa的相关理论公式才能计算tpa，gaussian不能够直接计算tpa

作者
Author: aqhuangry 时间: 2014-11-3 09:57
谢谢各位！

作者
Author: zhuziren1990323 时间: 2014-11-4 11:35
双光子吸收应该是三阶NLO过程，双光子吸收截面和γ的虚部密切相关。通常计算γ的方法有SOS和FF两种，如果是态求和的话，要计算这么多的态数，感觉可行性……。国内吉林大学任爱民（封继康）老师用的是ZINDO-MRDCI来计算激发态性质，至于和实验对比的情况，仁者见仁，智者见智吧。主要还是看为什么分子会有这样的起源。

作者
Author: sobereva 时间: 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907，与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma，只不过取虚部求TPA截面那部分一直没写...

至于SOS取的态数，这不是什么问题，在计算能力可及的计算的态数的范围下基本都能确保收敛

作者
Author: aqhuangry 时间: 2014-11-4 19:21
十分谢谢！

作者
Author: zhuziren1990323 时间: 2014-11-7 10:03

sobereva 发表于 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907，与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma，只不过 ...

sob老师，问一下，如果要双激发组态相互作用也描述，除了比较高档的耦合簇之类的，其他方法如何实现？比如FJK他们的比较老的那种MRDCI这种是改变gaussian程序了？还是……如果可以直接描述，命令是？貌似看了也有类似的处理的，例如，2002年的文章(doi:10.1002/1616-3028(20020916)12:9<631::AID-ADFM631>3.0.CO;2-W)。是否TD的出现，导致这种组态相互作用方法完全没有了价值？而这些之前的文章是因为当时计算条件所限又或者是实验+计算配合的文章对计算相对要求低，能解释就行。

作者
Author: sobereva 时间: 2014-11-7 18:28

zhuziren1990323 发表于 2014-11-7 10:03
sob老师，问一下，如果要双激发组态相互作用也描述，除了比较高档的耦合簇之类的，其他方法如何实现？比 ...

含有双激发或更阶激发组态的CI方法也可以，诸如CISD，而CIS、TD只含单激发组态则肯定不行。但是描述双电子激发对电子相关问题考虑得要求高，CISD只能给出很勉强的结果。FJK它们肯定是自己写的程序，不过一部分数据，比如分子轨道、积分，可能是从高斯等程序的输出中直接弄过去，自己只是写个CI部分。
TDDFT只是令CIS失去价值，特别是现在的程序普遍支持TDDFT解析梯度之后（不过目前大多程序还不支持二阶导数），但它依然不是万能，双电子激发，以及高精度的计算（尤其是MRCI），TDDFT还没法搞。

作者
Author: muxijiao 时间: 2017-12-20 22:50

sobereva 发表于 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907，与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma，只不过 ...

社长，极化率也是一个复函数，那么可不可以根据上半平面解析复函数的Kramers–Kronig relations来算出gamma的虚部呢？

作者
Author: muxijiao 时间: 2018-5-27 22:40
本帖最后由 muxijiao 于 2018-5-27 22:42 编辑

sobereva 发表于 2014-11-4 17:55
可以参考J. Phys. Chem. B 2004, 108, 899-907，与实验符合不错

Multiwfn可以通过SOS计算gamma，只不过 ...

社长，最近发现一片文章，可以用SOS方法用的这些信息计算双光子吸收截面。文章在 THE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 128, 064106 （2008）
，您看靠谱否，好实现么？

作者
Author: sobereva 时间: 2018-5-28 00:04

muxijiao 发表于 2018-5-27 22:40
社长，最近发现一片文章，可以用SOS方法用的这些信息计算双光子吸收截面。文章在 THE JOURNAL OF CHEMICA ...

现在太忙，等我有空时候看看吧

作者
Author: xxzj 时间: 2021-7-10 14:18

sobereva 发表于 2018-5-28 00:04
现在太忙，等我有空时候看看吧

老师，想请问一下，最新版的multiwfn可以绘制双光子吸收光谱和计算双光子吸收截面吗？

作者
Author: sobereva 时间: 2021-7-10 20:41

xxzj 发表于 2021-7-10 14:18
老师，想请问一下，最新版的multiwfn可以绘制双光子吸收光谱和计算双光子吸收截面吗？

不
乱七八糟事太多，没时间写

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