计算化学公社

标题: 寻找分子间氢转移过渡态的求助 [打印本页]

作者
Author: ShuangfeiZhu 时间: 2020-12-10 12:16
标题: 寻找分子间氢转移过渡态的求助
各位老师好，本人用reaxff-lg力场做了有机分子的热分解，其中包括一个分子间氢转移的分解路径。现在审稿人让我用量化方法做一下这个反应的过渡态，尝试了几次之后发现不容易找到，想询问一下大家在做这类反应的时候有没有好的建议？我的做法是，从晶体中提取两个临近分子，用M062x方法优化，然后移动氢原子的位置计算过渡态，但是发现其他键的转动会产生影响，并且模型很快发生了变化（从在一个平面变成垂直），又尝试了固定分子环上的原子使两个分子始终保持在一个平面，这个结果还在计算。如果做这个方法找到了过渡态，会被审稿人diss固定了模型中的原子么？可不可以从晶胞包中挖出来一个团簇，外层分子全部固定，对然后内层两个分子做计算？

作者
Author: wzkchem5 时间: 2020-12-10 17:01
可以取团簇计算，外层不仅固定，而且用UFF描述，内层两个分子不固定。不宜把一个分子的一部分固定、一部分不固定，否则如你所说容易被diss。
找过渡态可以考虑用柔性扫描

作者
Author: ShuangfeiZhu 时间: 2020-12-10 18:37

wzkchem5 发表于 2020-12-10 17:01
可以取团簇计算，外层不仅固定，而且用UFF描述，内层两个分子不固定。不宜把一个分子的一部分固定、一部分 ...

这么做计算量应该不小吧，这个反应还不是我文章的主要内容，正文就提了一句话，不知道审稿人为啥非让做这个。

作者
Author: wzkchem5 时间: 2020-12-10 20:12

ShuangfeiZhu 发表于 2020-12-10 18:37
这么做计算量应该不小吧，这个反应还不是我文章的主要内容，正文就提了一句话，不知道审稿人为啥非让做这 ...

还好吧，外层分子都用UFF，比你reaxff还快，实际计算量和单独用QM算两个分子差不多

作者
Author: ShuangfeiZhu 时间: 2020-12-13 20:01

wzkchem5 发表于 2020-12-10 20:12
还好吧，外层分子都用UFF，比你reaxff还快，实际计算量和单独用QM算两个分子差不多

找了几天找不出来，跑了一个oniom柔性扫描，这个结果应该不存在过渡态吧？怎么判断有没有过渡态？

作者
Author: wzkchem5 时间: 2020-12-13 20:02

ShuangfeiZhu 发表于 2020-12-13 20:01
找了几天找不出来，跑了一个oniom柔性扫描，这个结果应该不存在过渡态吧？怎么判断有没有过渡态？

嗯，可以认为不存在过渡态。
一般一个键从共价键键长扫到两个原子的范德华半径之和，在这个范围内没有过渡态，那就可以认为不存在过渡态

作者
Author: ShuangfeiZhu 时间: 2020-12-13 20:08

wzkchem5 发表于 2020-12-13 20:02
嗯，可以认为不存在过渡态。
一般一个键从共价键键长扫到两个原子的范德华半径之和，在这个范围内没有过 ...

ok，感谢回复了

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