计算化学公社

标题: 求助计算解离吸附能时，将表面放大之后能量出现较大变化 [打印本页]

作者
Author: MADAOLay 时间: 2021-1-13 16:27
标题: 求助计算解离吸附能时，将表面放大之后能量出现较大变化
各位老师好，我正在计算一个解离后的N2在周期性Ru001表面上的解离吸附，我在一个2*4,三层，固定最下方一层的小体系上计算时，解离吸附能为-0.5365ev，和论文中相似。而我将表面放大4倍，构建4层表面之后，解离吸附能计算值为-2.4550ev，出现了明显的错误。我测试之后发现不管是增加层数还是扩大表面都会导致最终计算的吸附能发生变化。我也测试过使用不同的多重度，但是能量几乎没有变化。

我的计算程序为cp2k，DZVP,PBE-D3，自旋多重度取1，初始结构为两个N原子分别吸附在相邻的hcp位点。两次计算只更改了表面的大小，其他参数都保持不变。最终的吸附结构也类似。

我对表面结构优化之后，小表面和大表面原子之间的排布出现很小的差别，大表面顶层相比小表面下沉了大约0.04埃，同时最上层原子之间的距离也有细微的差别，这应该不会对吸附和能量产生如此大的影响。可能会有哪些原因导致这个情况呢？

欢迎光临计算化学公社 (http://bbs.keinsci.com/)