计算化学公社

标题: AIMD模拟在orca和gaussian中的实现方法求助 [打印本页]

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 10:56
标题: AIMD模拟在orca和gaussian中的实现方法求助
各位老师好，我是动力学模拟小白，最近涉及到模拟化学反应过程，该过程设计到化学键的断裂与生成，这种情况根据社长的博文，应该使用AIMD。我调研了一些文献，发现Gaussian中的BOMD和orca中的AIMD似乎都可以模拟这个过程，但是我在具体操作过程中遇到很多的问题，查阅了论坛也找不到合适的解答，现在发帖求助，可能问题很初级，请各位老师解答下，谢谢。

（1）首先，我先把调研的文献描述贴出来，第一篇(ACS Catal. 2021, 11, 6816−6824)的计算方法描述：Quasiclassical trajectories (QCTs) were simulated with direct MD at the level of SMD-M06-L/BS-I by interfacing Singleton’s ProgDyn code with G09. All direct MD simulations were performed at 298.15 K to reproduce reaction conditions. A pruned (99, 590) grid (G09 keyword: int = ultrafine) was applied to improve the accuracy of energy, energy gradient, and vibrational frequency evaluations. For each ambimodal TS (reoptimized with the more accurate ultrafine grid), a total of 100 initial configurations were
generated by normal-mode sampling. Along forward and backward directions, molecular configurations and velocities were propagated using the velocity Verlet algorithm with a timestep of 1 fs until the starting material or product is formed. Thresholds for bond formations and trajectory terminations are listed in Table S4.
我关心的是，他使用的产生100个初始结构的normal-mode sampling，是如何使用以及随后的velocity verlet算法如何实现计算，因为按照我的理解，他从过渡态开始进行动力学模拟？这100个initial configuration是100个不同构型的过渡态？还是说给予相同的过渡态100个不同的初始速度？我个人倾向于后者的解释，这样对么？就是给予相同过渡态100个不同的初始速度，就可以跑出100条不同的轨迹。

第二篇文献（Chem 4, 1952–1966）的计算方法描述：Quasi-classical Born-Oppenheimer molecular dynamics simulations were performed with the ‘‘BOMD’’ keyword implemented in Gaussian09 package. The initial coordinates and momenta of all the trajectories were generated from the normal mode sampling (at 300 K) from the transition state TS2-B or TS2-A optimized at the PBE1PBE/6-31G** level of theory. From each set of initial coordinates and momenta, a trajectory was propagated with the classical equations of motion with energies and forces computed with PBE1PBE/6-31G** in THF (SMD). Trajectory propagation was performed in both forward and reverse directions until either C2–C8 or C3–C8 bond was fully constructed or a total time of 2 ps was reached.
相同的，他使用Gaussian 09产生了100个trajectory，也是说给予过渡态100个不同的初始速度么？这个使用Gaussian 09应该如何实现？我翻阅gaussian 09的手册，似乎可以手动添加初始速度，但是他说的normal mode sampling是怎么实现的？

（2）Gaussian 09的BOMD计算中似乎每一步之后都去算Hessian矩阵和Force constant，这对于大体系来说，也不能接受吧？毕竟如果模拟时间到了2ps，按照每一步1fs来计算，每一步计算Hessian这样的计算量也太大了吧？似乎gaussian 09可以设置每隔几部之后再去更新hessian，但是我还是没用明白。随后我阅读了社长写的orca做AIMD的文章，我使用了ORCA 4.2跑了一下，但是我发现orca也没有产生initial coordinates and momenta的关键词啊？这实在对我来说是太困惑了，而且我发现，我设置orca跑2000步，它跑了800多步就自动结束，是平衡了么？

作者
Author: archer 时间: 2021-8-23 11:41
"by interfacing Singleton’s ProgDyn code with G09"
QCT初始sampling要用其他的程序产生，和Gaussian联用进行AIMD计算

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 11:51

archer 发表于 2021-8-23 11:41
"by interfacing Singleton’s ProgDyn code with G09"
QCT初始sampling要用其他的程序产生，和Gaussian联 ...

谢谢解答，这部分有没有什么教程么？我实在是小白，完全不懂

作者
Author: ene 时间: 2021-8-23 12:02

yuyangzap 发表于 2021-8-23 11:51
谢谢解答，这部分有没有什么教程么？我实在是小白，完全不懂

如果你是指ProgDYN的操作的话，站里有帖子：http://bbs.keinsci.com/thread-10656-1-1.html
同时建议多看DA Singleton的文章。

如果你想了解直接动力学，可以从Hase的综述开始学习，里面有关于QCT方法非常全面的介绍 DOI: 10.1002/wcms.1132

作者
Author: ene 时间: 2021-8-23 12:06
本帖最后由 ene 于 2021-8-23 12:09 编辑

随后我阅读了社长写的orca做AIMD的文章，我使用了ORCA 4.2跑了一下，但是我发现orca也没有产生initial coordinates and momenta的关键词啊？

Orca不支持Quasiclassical的动力学。如果你需要你的模拟包括ZPE效应，那么一般需要用高斯的BOMD，或者去折腾ProgDYN或者更专业的VENUS96。

作者
Author: Daniel_Arndt 时间: 2021-8-23 13:44
在QCT中，100个initial configuration的几何构型肯定是不一样的。normal-mode sampling产生的结果，既包含原子坐标，又包含原子的速度。

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 13:57

ene 发表于 2021-8-23 12:02
如果你是指ProgDYN的操作的话，站里有帖子：http://bbs.keinsci.com/thread-10656-1-1.html
同时建议多 ...

好的，非常谢谢

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 13:58

Daniel_Arndt 发表于 2021-8-23 13:44
在QCT中，100个initial configuration的几何构型肯定是不一样的。normal-mode sampling产生的结果，既包含 ...

嗯嗯，我去了解一下，非常感谢

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 14:00

Daniel_Arndt 发表于 2021-8-23 13:44
在QCT中，100个initial configuration的几何构型肯定是不一样的。normal-mode sampling产生的结果，既包含 ...

那请问，怎么用gaussian产生normal-mode sampling?

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 14:06

ene 发表于 2021-8-23 12:06
Orca不支持Quasiclassical的动力学。如果你需要你的模拟包括ZPE效应，那么一般需要用高斯的BOMD，或者去 ...

还有个问题，那么请问下，如果我只用gaussian,怎么产生normal mode sampliing？QCT和AIMD不是同一种计算方法么？问题比较低级，谢谢

作者
Author: ene 时间: 2021-8-23 14:58

yuyangzap 发表于 2021-8-23 14:06
还有个问题，那么请问下，如果我只用gaussian,怎么产生normal mode sampliing？QCT和AIMD不是同一种计算 ...

先去读推荐给你的文章吧。。自然就明白了。。。你先了解了什么是normal mode sampling，再去看看高斯的手册，差不多就会算了。。。

作者
Author: sobereva 时间: 2021-8-23 15:37

yuyangzap 发表于 2021-8-23 14:00
那请问，怎么用gaussian产生normal-mode sampling?

看http://bbs.keinsci.com/thread-10656-1-1.html里面我的回帖

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 18:14

sobereva 发表于 2021-8-23 15:37
看http://bbs.keinsci.com/thread-10656-1-1.html里面我的回帖

好的，谢谢社长

作者
Author: yuyangzap 时间: 2021-8-23 18:15

ene 发表于 2021-8-23 14:58
先去读推荐给你的文章吧。。自然就明白了。。。你先了解了什么是normal mode sampling，再去看看高斯的手 ...

嗯，谢谢，我是太着急计算了，我先去看看文献

作者
Author: 隔壁老张sir 时间: 2023-11-6 20:55
老师，您好。我最近也是想模拟N2+O2反应的过程，听了社长建议准备使用ORCA跑AIMD。但是我现在纯小白，连社长AIMD那篇帖子中，为什么O-H键断开，H与N形成新建都还不理解。我自己按社长的设置试了一下N2+O2的AIMD，但是我发现两个分子根本不反应，而是直接分开的越来越远，我也不知道怎么去找这个原因，您可以帮我解答一下吗？然后可以针对我现在的基础，推荐一些AIMD入门的教程吗？我最近找了很多，但是也只找到了ORCA AIMD的那个手册，还有就是论坛中的一些帖子，没有找到别的了。

作者
Author: wzkchem5 时间: 2023-11-6 22:28

隔壁老张sir 发表于 2023-11-6 13:55
老师，您好。我最近也是想模拟N2+O2反应的过程，听了社长建议准备使用ORCA跑AIMD。但是我现在纯小白，连社 ...

这属于化学常识问题，N2+O2反应，要么需要放电（比如闪电），要么需要高到足以让O2解离成O原子的高温（几千度）。
先调研文献，把研究N2+O2的文献查全了、啃透了，再考虑入门AIMD的问题

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