计算化学公社

标题: 当金属表面吸附氧气分子时，是否需要考虑氧气的三重态？ [打印本页]

作者
Author: bblovelp 时间: 2022-4-1 22:07
标题: 当金属表面吸附氧气分子时，是否需要考虑氧气的三重态？
各位老师，最近我在使用CP2K计算金属表面氧气吸附能时遇到了一些疑问，当氧气分子与金属表面发生吸附时（氧气键长变成，但是未发生解离），此时是否需要考虑氧气的三重态将自旋多重度设置为3.谢谢各位老师了。

作者
Author: sobereva 时间: 2022-4-1 23:50
可以单重态和三重态都计算对比能量判断应该用什么态

作者
Author: wzkchem5 时间: 2022-4-2 00:39
这里的问题在于金属的自旋多重度未必是1，所以即便氧气的自旋多重度是3，总体系自旋多重度也未必是3。可能还需要考虑金属自己有磁矩的可能性。
此外，金属还可能转移一个电子给氧气，变成超氧负离子，这个可能性也值得考虑。

作者
Author: jiangning198511 时间: 2022-4-2 11:23

wzkchem5 发表于 2022-4-2 00:39
这里的问题在于金属的自旋多重度未必是1，所以即便氧气的自旋多重度是3，总体系自旋多重度也未必是3。可能 ...

仔细考虑的话确实有很多种可能，所以用VASP的话可以直接打开自旋让其程序自行优化

作者
Author: bblovelp 时间: 2022-4-2 22:34

sobereva 发表于 2022-4-1 23:50
可以单重态和三重态都计算对比能量判断应该用什么态

嗯，我先试下两种计算，谢谢社长。

作者
Author: bblovelp 时间: 2022-4-2 22:36

wzkchem5 发表于 2022-4-2 00:39
这里的问题在于金属的自旋多重度未必是1，所以即便氧气的自旋多重度是3，总体系自旋多重度也未必是3。可能 ...

所以感觉这个很头痛，准备都考虑几种情况看下，不行准备试试RELAX_MULTIPLICITY，看下能自动找到自旋多重不。

作者
Author: bblovelp 时间: 2022-4-2 22:37

jiangning198511 发表于 2022-4-2 11:23
仔细考虑的话确实有很多种可能，所以用VASP的话可以直接打开自旋让其程序自行优化

主要用的的是CP2K，好像RELAX_MULTIPLICITY这个找自旋多重复不是很好用。

作者
Author: jiangning198511 时间: 2022-4-6 11:44

bblovelp 发表于 2022-4-2 22:37
主要用的的是CP2K，好像RELAX_MULTIPLICITY这个找自旋多重复不是很好用。

CP2K确实不好调整

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