计算化学公社

标题: 表面吸附算完吸附能，还能算什么性质呢。 [打印本页]

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-4-19 14:58
标题: 表面吸附算完吸附能，还能算什么性质呢。
小弟，用vasp算分子在表面的吸附，吸附能算好了。不知道vasp后续还能算什么性质呢，从这些性质又能得出什么结论呢。（有些文章好像还算了mulliken之类的）

作者
Author: sobereva 时间: 2016-4-19 17:02
可以算算原子电荷的变化，作密度差图等等，来考察电荷转移情况
还可以尝试用Multiwfn载入优化后的结构，基于promolecular方式近似做RDG分析考察相互作用特征，参见
使用Multiwfn图形化研究弱相互作用
http://sobereva.com/68

作者
Author: jiewei 时间: 2016-4-22 10:38
吸附分为化学吸附和物理吸附，不过无论是化学吸附还是物理吸附都可以从这篇文章中的分析手段和方法中得出一些相应的结论：
Revealing the interactions between pentagon–octagon–pentagon defect graphene and organic donor/acceptor molecules: a theoretical study
http://dx.doi.org/10.1039/C4CP04900D

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-4-25 14:26

jiewei 发表于 2016-4-22 10:38
吸附分为化学吸附和物理吸附，不过无论是化学吸附还是物理吸附都可以从这篇文章中的分析手段和方法中得出一 ...

这是你的大作啊。关于表面吸附,你有没有总结的比较好的资料。上传上来，我也学习学习啊。

作者
Author: 我本是个娃娃 时间: 2016-4-25 15:30
本帖最后由我本是个娃娃于 2016-4-25 15:36 编辑

jiewei 发表于 2016-4-22 10:38
吸附分为化学吸附和物理吸附，不过无论是化学吸附还是物理吸附都可以从这篇文章中的分析手段和方法中得出一 ...

拜读你的文章，很有趣，有两个问题想请教：

1，有没有计算SW缺陷，以及只打掉一个碳原子形成的缺陷在吸附有机化合物形成的构型的性质？
2，吸附其他原子，例如过渡金属，形成的体系的性质如何？

PS：文章讨论了能带和静电势等，不知道这样的体系能不能算作半导体……

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-4-25 19:28

jiewei 发表于 2016-4-22 10:38
吸附分为化学吸附和物理吸附，不过无论是化学吸附还是物理吸附都可以从这篇文章中的分析手段和方法中得出一 ...

吸附后算HOMO,LUMO能级这个对于VASP应该计算哪一种性质啊。。

作者
Author: jiewei 时间: 2016-4-26 09:47

liu_tiao 发表于 2016-4-25 19:28
吸附后算HOMO,LUMO能级这个对于VASP应该计算哪一种性质啊。。

对于周期体系，确切的说是没有HOMO/LUMO一说的，你可以参见Instantaneous Generation of Charge-Separated State on TiO2 Surface Sensitized with Plasmonic Nanoparticles这篇文章，还有这个网址：http://bbs.keinsci.com/forum.php?mod=viewthread&tid=65

作者
Author: jiewei 时间: 2016-4-26 09:47

我本是个娃娃发表于 2016-4-25 15:30
拜读你的文章，很有趣，有两个问题想请教：

1，有没有计算SW缺陷，以及只打掉一个碳原子形成的缺陷在 ...

1：见文章引用里面 nanoscale那篇
2：还是见文章引用里面关于pt的那篇

作者
Author: jiewei 时间: 2016-4-26 09:48

我本是个娃娃发表于 2016-4-25 15:30
拜读你的文章，很有趣，有两个问题想请教：

1，有没有计算SW缺陷，以及只打掉一个碳原子形成的缺陷在 ...

关于ps
文章没有讨论静电势，文章已经说了有些是金属体系，只有F4TCNQ的才是半导体

作者
Author: 我本是个娃娃 时间: 2016-4-26 10:00

jiewei 发表于 2016-4-26 09:47
1：见文章引用里面 nanoscale那篇
2：还是见文章引用里面关于pt的那篇

是我读文章不细致，不求甚解，不好意思

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-4-26 14:09

liu_tiao 发表于 2016-4-25 19:28
吸附后算HOMO,LUMO能级这个对于VASP应该计算哪一种性质啊。。

晶体虽没有HOMO/LUMO，但是有HOCO/LUCO，然而晶体轨道（CO）并不是常规所使用的Bloch表象下的表示，需要Fourier transform到Wannier表象下才能够得到（有个Periodic NBO的程序大体上也是先做了这么个事）。

Bloch表象下，周期体系的能级展宽成带（不同的k），不存在能级却可以看能带，不同k或者能带的电子和空穴的分布可以看band decomposed charge density，亦或是通过http://muchong.com/html/201407/7641098.html上提供的程序来做特定k的波函数分布，原理他也写的很清楚了http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=1787325。

不过，在计算这些性质之前，我倒是觉得你应该想想到底要通过计算说明什么，最好盲目不要堆积一些计算结果。除非吸附之后有一些非常特殊的性质，一般吸附更多还是对吸附的方式、相互作用讨论偏多。

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-4-27 14:59
本帖最后由 liu_tiao 于 2016-4-27 15:05 编辑

sobereva 发表于 2016-4-19 17:02
可以算算原子电荷的变化，作密度差图等等，来考察电荷转移情况
还可以尝试用Multiwfn载入优化后的结构，基 ...

想请问一下您。如果一种基团依次取代在芳香环（环上有杂原子）的不同位置，可不可以通过计算什么性质来看看，这种基团在不同取代位置的影响呢。比如依次计算不同取代位置的电荷密度之类的。。。这种重点关注芳香环上的杂原子性质。

作者
Author: sobereva 时间: 2016-4-28 03:56

liu_tiao 发表于 2016-4-27 14:59
想请问一下您。如果一种基团依次取代在芳香环（环上有杂原子）的不同位置，可不可以通过计算什么 ...

最简单做法，算算带有不同基团时候的原子电荷就行了。也可以再考察简缩福井函数，垂直于环的p轨道的布居数，或者环上方比如1Bohr处的电子密度，或者环上方分子表面上的静电势、平均局部离子化能等。都可以用Multiwfn容易地实现。

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-4-29 19:19

卡开发发发表于 2016-4-26 14:09
晶体虽没有HOMO/LUMO，但是有HOCO/LUCO，然而晶体轨道（CO）并不是常规所使用的Bloch表象下的表示，需要F ...

有一篇文章，算了分子的HOMO/LUMO，和催化剂团簇的HOMO/LUMO。然后初步判断吸附过程中是通过，电子给体受体发生相互作用，来进行化学吸附的。并且判断了电子是分子流向催化剂团簇。不知道VASP能不能也这样初步进行判断~

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-4-29 21:13

liu_tiao 发表于 2016-4-29 19:19
有一篇文章，算了分子的HOMO/LUMO，和催化剂团簇的HOMO/LUMO。然后初步判断吸附过程中是通过，电 ...

如果电荷转移的前置过程是吸附的话，我觉得差分电荷岂不是很好？

作者
Author: lc00 时间: 2016-4-29 21:58

卡开发发发表于 2016-4-29 21:13
如果电荷转移的前置过程是吸附的话，我觉得差分电荷岂不是很好？

优化好吸附的结构，然后再算差分电荷。效果应该和他所说的那篇文献一样。

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-4-29 21:59

lc00 发表于 2016-4-29 21:58
优化好吸附的结构，然后再算差分电荷。效果应该和他所说的那篇文献一样。

是啊，甚至比仅仅考虑HOMO和LUMO还要再好一点。

作者
Author: 止水 时间: 2016-5-15 23:33
又学到一些知识，，，加油

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-5-26 21:54
本帖最后由 liu_tiao 于 2016-5-26 22:01 编辑

卡开发发发表于 2016-4-26 14:09
晶体虽没有HOMO/LUMO，但是有HOCO/LUCO，然而晶体轨道（CO）并不是常规所使用的Bloch表象下的表示，需要F ...

卡哥，又来抱你大腿了。我想请问一下，表面吸附结构优化完成之后。后续的DOS，电荷密度差分，原子电荷等性质的时候，VASP计算参数怎么样设置呢。结构优化使用400 ev，3乘以2乘以1，泛函是GGA+PBE+DFT-D2。结构优化，可以通过能量来进行测试一哈。性质计算的参数设置没啥经验。

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-5-26 22:25

liu_tiao 发表于 2016-5-26 21:54
卡哥，又来抱你大腿了。我想请问一下，表面吸附结构优化完成之后。后续的DOS，电荷密度差分，原子 ...

DOS应该比较简单，做一次自洽非自洽就行，如果追求精度可以把kpoints提上去，smearing降下来甚至ismear=-5；vasp做电荷密度差我没做过，真要做的话教程找找也能找到一大把，核心是密度网格必须数目一致；原子电荷的话比较容易的是采用Bader电荷，程序也都是现成的，上手难度不高，Mulliken和NBO实现上会复杂很多。其他问题也给不了太多建议了。

个人觉得结构弛豫400eV的截断能偏低，最好测试一下。

作者
Author: xiaoxiaofengyu0 时间: 2021-3-16 10:41

jiewei 发表于 2016-4-22 10:38
吸附分为化学吸附和物理吸附，不过无论是化学吸附还是物理吸附都可以从这篇文章中的分析手段和方法中得出一 ...

“The Mulliken charge was investigated and is summarized in
Table 1. The results suggest that 5–8–5 defect part, including
14 atoms (ESI,† S5), is electron-rich about 0.082 e. Due to the
electron-donor properties of TTF, there are 0.295 e transfer
from TTF to DG (Table 1) similar to the pristine graphene.30
The charges are mostly trapped by the pristine part of 5–8–5 DG
and only 0.043 e trapped by defect part. TCNQ and F4TCNQ
with electron-attraction property obtained 0.240 and 0.354 e
from DG, respectively. The charges redistribution of defect part
for TCNQ and F4TCNQ is very similar which is about 0.057 and
0.052 e, respectively. It is peculiar that there is very little
electron transition (about 0.030 e) from DG to FNa although
FNa is a strong electronic withdrawal molecule. The Mulliken
charge analysis indicates that the interactions between TCNQ/
F4TCNQ and DG are strong and the electronic structure may be
influenced profoundly compared with TTF and FNa ”

大神，请教一下，0.057和0.052是怎么计算出来的，我用您表1里的分子电荷减轻缺陷电荷发现对不上。

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