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标题: 求助FeO-H2体系自旋多重度的设定 [打印本页]

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-9-30 22:39
标题: 求助FeO-H2体系自旋多重度的设定
各位大佬，本人想用cp2k做FeO被H2还原的体系，现在在设置自旋多重度和磁矩方面有些疑问，希望能帮忙解答。
通过论坛已经了解到自旋多重度的确定方法，Fe2+为5，Fe3+为6。但是在我的体系中有FeO和H2，那么体系中的O和H2是否也要在考虑自旋多重度时同样计算进去呢？如果是，那么O2-是满电子的，自旋多重度是1吗？H2也是一样的吗？

作者
Author: wzkchem5 时间: 2022-9-30 22:52
对。此外如果你这里FeO是固体的话，还需要考虑各个Fe2+的自旋彼此之间是怎么耦合的

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-9-30 23:50

wzkchem5 发表于 2022-9-30 22:52
对。此外如果你这里FeO是固体的话，还需要考虑各个Fe2+的自旋彼此之间是怎么耦合的

FeO_H2整体体系的话，是把单电子放到一起来算自旋多重度吗。所有的Fe、H以及O放到一起算？

作者
Author: wzkchem5 时间: 2022-10-1 01:00

ustbhh@126.com 发表于 2022-9-30 16:50
FeO_H2整体体系的话，是把单电子放到一起来算自旋多重度吗。所有的Fe、H以及O放到一起算？

对。其中自旋多重度为1的离子、分子，不影响总自旋多重度，主要需要考虑Fe2+的数目以及彼此之间的磁耦合情况

作者
Author: sobereva 时间: 2022-10-1 12:07
自旋多重度是对于整体而言的，除非用约束性DFT（CP2K也支持，不过和你当前计算没关系），否则没法对单个原子设置。对单个原子你只能通过MAGNETIZATION或者&BS设置初猜波函数中它的自旋情况

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-10-1 23:18

wzkchem5 发表于 2022-10-1 01:00
对。其中自旋多重度为1的离子、分子，不影响总自旋多重度，主要需要考虑Fe2+的数目以及彼此之间的磁耦合 ...

谢谢您的回答！

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-10-1 23:19

sobereva 发表于 2022-10-1 12:07
自旋多重度是对于整体而言的，除非用约束性DFT（CP2K也支持，不过和你当前计算没关系），否则没法对单个原 ...

那也就是说，我在模拟过程中，设置体系整体的自旋多重度然后对个别原子的magnetization进行相应设定，就可以了。这样理解对吧，老师

作者
Author: sobereva 时间: 2022-10-2 05:02

ustbhh@126.com 发表于 2022-10-1 23:19
那也就是说，我在模拟过程中，设置体系整体的自旋多重度然后对个别原子的magnetization进行相应设定，就 ...

看情况
比如反铁磁性体系，就不是设“个别原子”了，而是每个带显著单电子的位点都应当定义MAGNETIZATION或&BS，否则收敛不到反铁磁性状态去。
还有，当你用smearing的时候，或者刻意用了&DFT里的RELAX_MULTIPLICITY时，MULTIPLICITY的设置是无效的，设了也白设，因为此时程序会自动按照aufbau原理从低到高将自旋轨道进行填充，因此alpha减beta电子数是算完了才知道。

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-10-2 10:33

sobereva 发表于 2022-10-2 05:02
看情况
比如反铁磁性体系，就不是设“个别原子”了，而是每个带显著单电子的位点都应当定义MAGNETIZATIO ...

明白了，谢谢老师的解答！

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-10-2 22:02

sobereva 发表于 2022-10-2 05:02
看情况
比如反铁磁性体系，就不是设“个别原子”了，而是每个带显著单电子的位点都应当定义MAGNETIZATIO ...

老师，我想追加个问题。
我想先做FeO的结构优化，以测试如何设定多重度更合理，通过计算自旋多重度为129，整体得到的能量也是自旋多重度为129时的能量最低（如图所示）。但是通过观察输出文件发现自旋多重度为129时，体系根本无法收敛为反铁磁性，而设置为1时则可收敛为反铁磁性。并且通过观察，多重度设置为1时的能量与129时的差值在0.1之内。我想问一下，这种情况，可以选用自旋多重度为1进行计算吗？ (, 下载次数 Times of downloads: 15) (, 下载次数 Times of downloads: 5)
(, 下载次数 Times of downloads: 13)

作者
Author: sobereva 时间: 2022-10-3 06:49

ustbhh@126.com 发表于 2022-10-2 22:02
老师，我想追加个问题。
我想先做FeO的结构优化，以测试如何设定多重度更合理，通过计算自旋多重度为129 ...

没必要做这种测试
直接去Material Project查询这种体系的信息，了解实际的原子自旋状态，在定义MAGNETIZATION的时候恰当设置就完了（反铁磁性体系总要自己指定。铁磁性体系的话直接设个MULTIPLICITY就可以）

作者
Author: ustbhh@126.com 时间: 2022-10-3 09:05

sobereva 发表于 2022-10-3 06:49
没必要做这种测试
直接去Material Project查询这种体系的信息，了解实际的原子自旋状态，在定义MAGNETIZ ...

好的，明白了，谢谢老师！

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