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标题: 极性表面的吸附 [打印本页]

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Author: 一直走 时间: 2016-5-30 12:15
标题: 极性表面的吸附
最近看到一篇博士论文，关于极性表面的吸附，由于该表面的上下面均为极性表面，在优化过程中，为了防止极性面上下层电荷之间的物理性转移，其内部残余电场需通过赝氢饱和下表面悬挂键的方式进行淬灭。是不是关于此类极性面的吸附问题，都需要考虑赝氢饱和，或者是不考虑电荷在这两个极性面之间的转移，对结构并无太大影响？还请老师指点~

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-5-30 12:40
镜像产生的电势和相互作用只能通过偶极修正来消除，氢钝化起不到效果；个人觉得氢钝化只能解决共价晶体切面产生的悬键，其他体系似乎没啥用。

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-5-30 13:59

卡开发发发表于 2016-5-30 12:40
镜像产生的电势和相互作用只能通过偶极修正来消除，氢钝化起不到效果；个人觉得氢钝化只能解决共价晶体切面 ...

卡哥，在我印象中，簇这种孤立体系，才用H饱和;slab，都是加偶极修正啊

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-5-30 14:42

liu_tiao 发表于 2016-5-30 13:59
卡哥，在我印象中，簇这种孤立体系，才用H饱和;slab，都是加偶极修正啊

大体上应该认为现在用的slab模型也是半无穷高且2D无限延展的表面体系挖下来的一块2D无限延展的层，然后把无穷个这样的层每个一段空间（真空层）叠成一摞（因为实际计算的结构就是3D周期性的，有点像那种刚做出来的一摞摞的粉皮

）；这样就会有两个问题：

1、冒出来个下表面
这种情况偶极修正没啥用，下表面不做处理的话产生的悬键可能会出现在Fermi面附近干扰分析，氢钝化对于共价体系应该有些帮助，对于离子体系显然就不怎么妥当了；至于对上表面吸附物质的影响，层高足够高的话个人觉得影响可能不是很大；

2、上层的下表面和下层的上表面有电势差
这种情况需要进行偶极修正。钝化没有用，即便下表面钝化，钝化后的结构与上表面的化学环境不相同，还是会有电势差。

我自己就这么理解的，不知道还有什么更深层次的考虑。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-5-30 21:54

卡开发发发表于 2016-5-30 14:42
大体上应该认为现在用的slab模型也是半无穷高且2D无限延展的表面体系挖下来的一块2D无限延展的层，然后把 ...

恩，谢谢老师，有的时候我在文献中看到会考虑到覆盖率的问题（1/4ML或2/4ML等），有的文献就没有提，请问在什么情况下我们需要考虑这种覆盖率呢？还请老师指导~

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-5-31 07:12

一直走发表于 2016-5-30 21:54
恩，谢谢老师，有的时候我在文献中看到会考虑到覆盖率的问题（1/4ML或2/4ML等），有的文献就没有提，请问 ...

吸附质间如果还有相互作用，如内聚（如膜胺）或者排斥都该考虑。一般如果文献没考虑，多半是认为所选取的表面足够大以至于吸附质是孤立吸附（Langmuir)的。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-5-31 08:43

卡开发发发表于 2016-5-31 07:12
吸附质间如果还有相互作用，如内聚（如膜胺）或者排斥都该考虑。一般如果文献没考虑，多半是认为所选取的 ...

明白了，谢谢老师~

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-2 08:34
本帖最后由一直走于 2016-6-2 09:02 编辑

卡开发发发表于 2016-5-31 07:12
吸附质间如果还有相互作用，如内聚（如膜胺）或者排斥都该考虑。一般如果文献没考虑，多半是认为所选取的 ...

老师，还想请教您一个问题，会不会有些晶面切完之后确实有优化不出来的情况，例如我最近在优化SiO2(111)面，切了4个原子层，固定下面两层，上面什么都不加，只优化晶面，但一直都优化不出来，都是优化第一步的SCF迭代就达到了我设置的上限（500），我也尝试了几种加快收敛的方法，例如使用smearing,使用DIIS方法，甚至多切几层晶面等，都是优化第一步过不去，也没有找到关于SiO2(111)面吸附模拟的文章，还希望老师赐教~

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-2 09:17
本帖最后由卡开发发于 2016-6-2 09:20 编辑

一直走发表于 2016-6-2 08:34
老师，还想请教您一个问题，会不会有些晶面切完之后确实有优化不出来的情况，例如我最近在优化SiO2(111) ...

结构（xsd或者cif）还有input或者param文件发来看看，有些问题还是得检查一下，比如是否符合计量比等因素。目前来说，我建议不要做固定，如果结构本身没有太大问题，可以把（上下）表面一层的结构做一下微调，看看能否收敛（比如表层凸起的Si和O手工往下拉一些，原来的sp3结构不稳定塌陷）。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-2 09:28

卡开发发发表于 2016-6-2 09:17
结构（xsd或者cif）还有input或者param文件发来看看，有些问题还是得检查一下，比如是否符合计量比等因素 ...

下图是切的4个原子层和8个原子层，计算参数一样

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-2 12:08

一直走发表于 2016-6-2 09:28
下图是切的4个原子层和8个原子层，计算参数一样

这两个结构我都试了一下单胞，发觉表面都出现了很严重的再构（这意味直接切的表面离最终的结构差距较大），体系大了之后这样的情形SCF就很难收敛了。你不妨试试先把表面的单胞建立出来，反正体系是周期性的，你可以优化完单胞再建立成超胞继续优化，看看能否收敛。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-2 12:24

卡开发发发表于 2016-6-2 12:08
这两个结构我都试了一下单胞，发觉表面都出现了很严重的再构（这意味直接切的表面离最终的结构差距较大） ...

好的，谢谢老师，我晚上试试~

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-22 08:48

卡开发发发表于 2016-6-2 12:08
这两个结构我都试了一下单胞，发觉表面都出现了很严重的再构（这意味直接切的表面离最终的结构差距较大） ...

老师，再请教您一个问题，我在用O替换石墨中的C时，算DOS和band structure，正常结束，但是我把O换成N，算DOS和band structure就报错了：
Warning: no tetrahedra information available tetrahedron DOS cannot be calculated

请问这是什么意思呢，是与我的结构有关吗？

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-22 10:20

一直走发表于 2016-6-22 08:48
老师，再请教您一个问题，我在用O替换石墨中的C时，算DOS和band structure，正常结束，但是我把O换成N， ...

这个Warning不是错误，如果有提示出错，把outmol发来看下。

作者
Author: liu_tiao 时间: 2016-6-22 10:37

卡开发发发表于 2016-6-22 10:20
这个Warning不是错误，如果有提示出错，把outmol发来看下。

warning，有些不用管，没事。error才是错误啦。

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-22 10:52

liu_tiao 发表于 2016-6-22 10:37
warning，有些不用管，没事。error才是错误啦。

这个Waring应该是计算的时候采用了smearing，所以程序默认就不采用四面体的方法对DOS进行计算了，造成错误的应该是其他原因。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-22 11:03

卡开发发发表于 2016-6-22 10:52
这个Waring应该是计算的时候采用了smearing，所以程序默认就不采用四面体的方法对DOS进行计算了，造成错 ...

恩，对，没有错误提示，只有最后一行提示了Waring，然后band structure的out文件也没出来，我是不是应该把smearing去掉试试，但是我算O的时候，也是勾了smearing的，正常结束呢~

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-22 11:06
这是DOS.out文件,和band structure一块算的，但是后者没出out文件

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-22 11:41
本帖最后由卡开发发于 2016-6-22 11:44 编辑

一直走发表于 2016-6-22 11:03
恩，对，没有错误提示，只有最后一行提示了Waring，然后band structure的out文件也没出来，我是不是应该 ...

不去掉也能做出来，问题可能不是这个。你把其他文件都打包上来看看吧，这里暂时没记录错误信息。一般到布居分析这一步，其实计算应该完成了，有可能是写入有问题。

先不说别的，看起来你这计算参数问题还挺多：
（1）六方晶格尽可能采用三个分量全是奇数的kpoints，如果你熟悉怎么平移k网格的话，能把网格移动使之过Gamma点也是可以的；
（2）截断半径太小了，3.3A显然不够，一般至少4A以上会比较保险，http://bbs.keinsci.com/forum.php ... d=26820&fromuid=308这里就是个相当好的反例；
（3）smearing太大，-kTS_e= -0.0079964Ha，如果你减小一点smearing，能量可能差别不小；（4）100原子的空带数才12，太小了，可能整个导带显示不全。
（5）2核心算100原子，相当吃力啊。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-22 12:52

卡开发发发表于 2016-6-22 11:41
不去掉也能做出来，问题可能不是这个。你把其他文件都打包上来看看吧，这里暂时没记录错误信息。一般到布 ...

谢谢老师，解释的很详细，刚接触MS，对各方面都在摸索中，多谢老师的提示了~
1). 我现在还没接触到怎么平移网格，针对这个工作能不能直接将K点手动设置为奇数呢？
2). 截断半径我会增大看看，比较与之前的不同
3).smearing设的是默认值，如果一系列的计算都是这个参数，那么能量的相对值应该是可以参考用的吧？
4).关于空带数，是因为我的参数设置有问题才导致它比较小吗，我应如何修改？
5).因为最近学校的服务器坏了（院里的东西，一出问题就搁置老长时间没人管，您懂得~），又着急想弄懂这方面的东西，所以就用的单机探探路~

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-22 13:59

一直走发表于 2016-6-22 12:52
谢谢老师，解释的很详细，刚接触MS，对各方面都在摸索中，多谢老师的提示了~
1). 我现在还没接触到怎么 ...

1、可以。我的意思正是如此，不知道如何平移网格的话直接取奇数就行；
3、没啥参考价值，建议最好考查输出中的-kTeS项的大小，否则能量的误差是很大的；
4、在properties的band或是dos（看你算什么）把empty band的数目从12修改到更高；
5、这是很麻烦，100原子的体系12核心服务器我都得考虑两台并行，速度上才能让人接受；现在手头也没有空的节点了。

目前来说出错原因不明，没有明确的报错信息。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-22 14:05

卡开发发发表于 2016-6-22 13:59
1、可以。我的意思正是如此，不知道如何平移网格的话直接取奇数就行；
3、没啥参考价值，建议最好考查输 ...

好的，太感谢老师了，我再学习一下关于各个参数的实际意义，一定是我对计算过程中的参数设置一直糊里糊涂的，所以在计算过程中才会不是这出问题，就是那不正常了，感谢老师的耐心解答~

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-24 12:39

卡开发发发表于 2016-6-22 13:59
1、可以。我的意思正是如此，不知道如何平移网格的话直接取奇数就行；
3、没啥参考价值，建议最好考查输 ...

跟老师更新一下进度，我按照老师的提示，改了上面提到的参数，结果是正常结束，但是那个waring还是没有去掉，不知这个waring是否可以忽略掉呢？
还有一个问题，我对一个结构只算了优化，properties里啥也没选，然后在out文件里找不到mulliken charge，如果想看mulliken charge的话，是否必须勾上properties里的布局分析？

作者
Author: 卡开发发 时间: 2016-6-24 12:47
1、可以忽略，程序只是不按照四面体的方法来做非自洽的过程而已；
2、如果要计算性质的话自然要勾选上properties，如果离子弛豫过程没有勾选的话，你可以在弛豫结束对计算完成的结构做自洽计算并勾选性质即可。

作者
Author: 一直走 时间: 2016-6-24 12:55

卡开发发发表于 2016-6-24 12:47
1、可以忽略，程序只是不按照四面体的方法来做非自洽的过程而已；
2、如果要计算性质的话自然要勾选上prop ...

明白了，谢谢老师~

作者
Author: wcce 时间: 2024-8-27 11:58
请问您是否可以分享一下文献最近在学校表面相关知识关于表面的极性与非极性问题存在困惑麻烦啦

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