计算化学公社

标题: 如何在DFT水平上使用Gaussian软件对同位素进行区分？ [打印本页]

作者
Author: learn-GAUSSIAN 时间: 2023-2-14 17:59
标题: 如何在DFT水平上使用Gaussian软件对同位素进行区分？
请问各位，同位素的分子结构完全相同（比如H2O和HDO）,电子能也相同，区别主要体现在振动效应的差异，但是差异太小，如何在DFT水平上使用Gaussian软件对同位素进行区分？还希望各位不吝赐教！

作者
Author: wzkchem5 时间: 2023-2-14 20:56
参见http://sobereva.com/423

作者
Author: dnlx 时间: 2023-2-14 21:51
此外，细读Dale et al 2021 JACS那篇文章的补充材料的第一章的公式推导和讨论；以及Grimme 2012 关于quasi RRHO的论文。

作者
Author: sobereva 时间: 2023-2-15 06:16
一种是静态的振动分析，从热力学校正量上体现差异。另一种是动力学模拟，同位素明显影响运动行为。
通过振动分析就已经可以体现KIE效应，虽然看起来不同同位素下热力学量差异小，但反应速率常数对自由能垒本来就是相当敏感的。
如果你对AIMD研究势能面二分问题有了解，就会知道同位素的差异足矣明显影响动力学轨迹的分支比。
以上两种计算用Gaussian都可以做。

作者
Author: learn-GAUSSIAN 时间: 2023-2-15 19:24

sobereva 发表于 2023-2-15 06:16
一种是静态的振动分析，从热力学校正量上体现差异。另一种是动力学模拟，同位素明显影响运动行为。
通过振 ...

非常感谢您的回复。接下来我想做动力学模拟，但是我对高斯中AIMD如何实现计算问题没有过了解，可以说是小白。还想请问，做同位素方面的动力学模拟如何下手？或者有没有什么相关资料文献的推荐。期待您的回复。

作者
Author: learn-GAUSSIAN 时间: 2023-2-15 19:24

dnlx 发表于 2023-2-14 21:51
此外，细读Dale et al 2021 JACS那篇文章的补充材料的第一章的公式推导和讨论；以及Grimme 2012 关于quasi ...

谢谢您的回复。还想请问一下文章的DOI号，我没有找到这个，谢谢您。

作者
Author: sobereva 时间: 2023-2-16 05:15

learn-GAUSSIAN 发表于 2023-2-15 19:24
非常感谢您的回复。接下来我想做动力学模拟，但是我对高斯中AIMD如何实现计算问题没有过了解，可以说是 ...

做AIMD的时候设定同位素就完了，这种操作上的事是手册层面里说的
北京科音高级量子化学培训班里专门有Gaussian跑BOMD研究同位素对势能面二分区域的轨迹影响的例子。高级班在明年。
AIMD的简单例子看
使用ORCA做从头算动力学(AIMD)的简单例子
http://sobereva.com/576（http://bbs.keinsci.com/thread-20800-1-1.html）

作者
Author: learn-GAUSSIAN 时间: 2023-2-17 19:42
本帖最后由 learn-GAUSSIAN 于 2023-2-17 19:44 编辑

sobereva 发表于 2023-2-16 05:15
做AIMD的时候设定同位素就完了，这种操作上的事是手册层面里说的
北京科音高级量子化学培训班里专门有Ga ...

谢谢。如果在Gaussian中使用ADMP跑动力学的话，那对于大体系的计算时间会很长。那请问如果我的体系属于带有周期性的结构，然后想做配体对同位素的吸附分离的动力学效应，使用什么软件比较合适？经典分子动力学可以实现吗？

作者
Author: sobereva 时间: 2023-2-18 06:32

learn-GAUSSIAN 发表于 2023-2-17 19:42
谢谢。如果在Gaussian中使用ADMP跑动力学的话，那对于大体系的计算时间会很长。那请问如果我的体系属于带 ...

对于考虑周期性的情况，CP2K跑BOMD是首选，Gaussian完全没用。
经典力场的动力学是否适合得看对你的体系和模拟条件是否有合适的力场，去搜文献。另外还取决于模拟过程是否涉及共价/配位键的形成和断裂，是的话就很难有合适的力场了。
如果问题是需要模拟很长时间的，从头算动力学由于太昂贵实在完整模拟不了，也可以考虑不同阶段用不同方式考察，诸如化学吸附过程用CP2K跑从头算动力学，吸附完了的运动过程基于自己搞的力场参数用经典力学的动力学模拟。

作者
Author: learn-GAUSSIAN 时间: 2023-2-18 14:41

sobereva 发表于 2023-2-18 06:32
对于考虑周期性的情况，CP2K跑BOMD是首选，Gaussian完全没用。
经典力场的动力学是否适合得看对你的体系 ...

好的，谢谢您的指点

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