富勒烯-金属复合物—星际未证认红外发射谱的潜在载体 - 计算化学公社

星际未证认红外发射（Unidentified InfraredEmission, UIE）谱是一系列波长处于3-20微米的分立的红外谱带。自1970年代天文学家首次在年轻富碳星NGC 7027中观测到UIE谱以来，研究人员在包括原行星状星云、行星状星云、反射星云、银河系弥散星际介质、超新星遗迹和星爆星系等多种天体环境中都观测到了UIE谱。其辐射能量约占银河系红外辐射能量的20%，足见UIE谱的载体物质在星际环境大量广泛存在。理解这些谱带特征、确认其载体物质和演化对理解宇宙恒星形成历史、星际化学、星系演化及生命起源具有重要意义，是天文学、天体物理和天体化学等领域一个非常重要的科学问题。

半个世纪以来，研究人员普遍认为波长位于3.3、6.2、7.7、8.6和11.3微米的UIE谱带主要源于多环芳香烃分子单光子吸收引起的加热激发。根据红外辐射模型和天文观测的UIE谱带强度，研究人员估算星际空间中多环芳香烃分子中碳元素含量约占星际碳元素总量的10-15%。但是，目前得到证认的大约300个星际分子中仅有数个氰基化的芳香烃分子属于多环芳香烃物种，它们可否贡献于UIE谱带尚迷雾重重。

与此相反，加拿大天文学家Jan Cami教授等人于2010年首次通过比对实验室测量的C60富勒烯的四条红外特征谱线和Spitzer空间望远镜观测的年轻行星状星云Tc 1的红外发射谱，提出认富勒烯C60可作为其中四条天文观测谱带的载体。随后，瑞士物理化学家John Maier教授等人于2015年通过测量C60+的近红外谱，提出其可作为天文观测谱的世纪谜团之星际弥散谱带（Diffuse Interstellar Bands, DIBs）的载体；该提议最终于2019年由哈勃空间望远镜证实，从而得到学界公认，使得富勒烯成为宇宙空间中得到明确证认的最大的星际分子。

目前，天文学家已在超过40种天体环境中观察到了C60富勒烯的四条红外谱线。但是，热激发模型和荧光模型均无法合理解释不同环境中所涉四条UIE谱线的强度差异；同时，天文观测的UIE谱中仍有诸多强度较弱的谱线的起源未知。事实上，诺贝尔奖得主Harold W. Kroto教授曾于1980年代末期提出假设：星际空间中富勒烯与金属或其离子形成的复合物可否贡献于天文观测谱线？然而，气相富勒烯-金属复合物的高分辨光谱的实验室测量具有极大的挑战性，过去四十年来该假设未有任何实质性进展。

鉴于此，西安交通大学侯高垒教授联合荷兰自由电子激光光源FELIX和比利时鲁汶大学等研究机构的科学家，利用自主研发的双激光溅射束流技术、惰性气体标记的红外光解离光谱技术（action spectroscopy）和FELIX独特的远红外自由电子激光光源，在实验上首次成功测量了多个气相富勒烯-金属复合物在6-25微米范围的高质量红外光谱。通过对比分析实验室测量的富勒烯-金属复合物的红外谱和Spitzer空间望远镜的天文观测谱，研究人员发现了实验室测量谱与天文观测谱之间良好的相关性。实验测量谱不但可以合理解释10余条目前尚未得到证认的天文观测谱带，而且可以对四条归属于富勒烯C60的谱线强度差异之谜团提供一定的解释。

结合理论计算与天文学丰度模型模拟，研究人员估算了富勒烯-金属复合物在星际空间的含量，提出富勒烯-金属复合物是一类非常有希望的星际未证认红外谱带的载体，并可作为紫外-可见-近红外波段的弥散星际谱带的潜在载体。进而，富勒烯-金属复合物在星际空间的存在可以一定层面解释星际富勒烯的高丰度与形成机制，为研究星际富勒烯物质和宇宙碳化学打开一个新的篇章。该研究成果于2022年7月首次在预印本网站arXiv（arXiv:2207.10311）公开后，迅速得到英国NewScientist等多家国际学术媒体的报道和超过30家媒体转载。国际著名天体物理学家Pascale Ehrenfreund教授在报道中评价：This typeof laboratory information is essential for identifying the existence of thesemolecules in future…their spectral signature in the visible part of theelectromagnetic spectrum would be more unique to metal complexes。

西安交通大学研究团队目前正致力发展可以实现紫外-可见-近红外波段的光谱精密测量技术与仪器，期望对富勒烯-金属复合物在光学波段的光谱进行精密测量。同时，研究人员期待詹姆斯·韦伯空间望远镜（JWST）能够提供更高灵敏度与更高信噪比的天文观测谱，从而帮助研究人员认识这些谱线的起源，完善宇宙演化模型，揭示宇宙生命起源。

上述研究成果近期以“Buckyball-metal Complexes as Potential Carriersof Astronomical Unidentified Infrared Emission Bands”为题发表在国际知名期刊《天体物理学杂志》（The Astrophysical Journal2023, 952: 13）。西安交通大学物理学院侯高垒教授设计并领导了该研究，为论文的第一作者兼通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金和西安交通大学等的支持。

西安交大“团簇谱学精密测量和结构调控”研究团队由侯高垒教授牵头组建。团队实验和理论并重，坚持面向世界科技前沿和国家重大需求，主要利用自主研发的多维度调控的高灵敏度高分辨质谱-光谱联用实验技术与仪器，开展原子分子团簇结构、光谱学及其动力学的实验和理论研究。目前研究工作主要围绕能源催化转化、实验室天体物理与化学以及团簇基功能信息器件的设计与构建等开展。在JACS、Angewandte Chemie、Acc. Chem. Res.、PNAS、Nat. Commun.、Astrophys. J.和Phys. Rev. A等期刊发表学术论文80余篇；主持国家自然科学基金委面上项目、重大研究计划、科技部高端外专项目和陕西省科技科技创新团队等国家级与省部级项目，与国内外多个知名研究小组和大型光源装置如加拿大光源、荷兰自由电子激光光源FELIX等建立有紧密的长期合作关系。

团队拟招聘2-3名从博士后到副教授阶段的、志同道合的有志于科学研究的青年人才加入，每年拟招收硕士生与博士生等3-4名，欢迎有物理、化学、天文、光学、机械设计、第一性原理计算、量子化学和分子动力学模拟等方面背景的青年人才和学子联系