计算化学公社

标题: 吸附40-60个原子的分子时，吸附自由能校正时间太久该如何解决？ [打印本页]

作者
Author: calm_down 时间: 2023-10-11 16:12
标题: 吸附40-60个原子的分子时，吸附自由能校正时间太久该如何解决？
吸附结构如图1所示，我做的和图中结构相似，只不过吸附分子不一样。
1、当自由能校正时，只固定了Au，放开了上面的大分子，计算时间有点久（图2），有好的改进方法吗？特别是算台阶图（类似于图3）第二步，体系失去1个e时，时间更久。
2、问题1中自由能校正后，G(T)的值是否有点大（图4）？
图1： (, 下载次数 Times of downloads: 21)
图2： (, 下载次数 Times of downloads: 22)
图3： (, 下载次数 Times of downloads: 19)
图4： (, 下载次数 Times of downloads: 19)

作者
Author: ahxb 时间: 2023-10-12 11:11
1. 没有好的解决方法。VASP使用数值频率计算，NFREE=1、2或4分别代表用单侧差分、中心差分、五点差分计算，分别需要计算1*3N、2*3N和4*3N次能量和受力，那么计算时间就等于每次能量和受力计算用时*次数。能量和受力计算设置（k点和关键词等）不宜任意更改，那么只有两种方案：使用更小的NFREE，使用更小的N。NFREE=1使用的单侧差分公式误差较大，而固定部分吸附分子的原子未必合理。
2. 不必过于担心。G(T)主要是振动零点能贡献的，而振动零点能等于各振动模式的零点能之和。放开的原子数N越大，振动自由度越多，振动零点能也越大。

作者
Author: calm_down 时间: 2023-10-12 21:32

ahxb 发表于 2023-10-12 11:11
1. 没有好的解决方法。VASP使用数值频率计算，NFREE=1、2或4分别代表用单侧差分、中心差分、五点差分计算， ...

好的，谢谢回复！

欢迎光临计算化学公社 (http://bbs.keinsci.com/)