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标题: 求助：使用cp2k对Cu13/γAl2O3-CO2结构优化后Cu13团簇变形 [打印本页]

作者
Author: 卡卡西永恒 时间: 2023-10-12 20:04
标题: 求助：使用cp2k对Cu13/γAl2O3-CO2结构优化后Cu13团簇变形
本帖最后由卡卡西永恒于 2023-10-14 22:45 编辑

各位老师好，我在对Cu13团簇吸附在γ-Al2O3的slab模型结构优化时（γ-Al2O3共4层，优化时固定下面两层），分别把Cu13团簇放在几个不同的位置，结构优化后都有轻微变形（基组采用DZVP-MOLOPT-SR-GTH），然后计算了单点能（基组采用TZV2P-MOLOPT-PBE-GTH），通过算出的单点能计算了吸附能。

通过比较Cu13团簇不同位置的吸附能，选择了吸附最强的位置，然后想进一步计算CO2在Cu13/γAl2O3上的吸附能，结果在结构优化后Cu13团簇变形比较严重，请问这种情况正常吗，我是否可以在结构优化时把Cu13团簇也给固定。（结构优化具体设置为设置任务优化原子和坐标，设置周期性方向XY，设置色散校正DFTD3(BJ),开启 smearing,固定下面两层原子，其他默认不变。）

作者
Author: sobereva 时间: 2023-10-13 04:13
确保SCF收敛正常的情况下，该怎么变形怎么变形。你当前用Multiwfn创建的输入文件没明显问题

作者
Author: ykhuang 时间: 2023-10-13 08:44
看到团簇，我是审稿人我会先问你有没有跑过MD。在吸附下结构变化没啥问题，有问题的一直是做实验说的那种过于静态的图像。现在是团簇，属于模拟和实验都抓瞎的尺度，小心驶得万年船

作者
Author: 卡卡西永恒 时间: 2023-10-13 10:45

ykhuang 发表于 2023-10-13 08:44
看到团簇，我是审稿人我会先问你有没有跑过MD。在吸附下结构变化没啥问题，有问题的一直是做实验说的那种过 ...

感谢您的回复，我对这方面懂的不多，还是有些疑问请教
（1）我之前没有跑过MD，跑MD的目的是为了什么呢
（2）您说的实验中过于静态的图像我没太理解是什么，是对催化剂催化过程表征出来的图像吗
（3）您说的尺度是指尺寸吗还是别的意思

作者
Author: yxzinc 时间: 2023-10-13 12:40
你这情况很正常啊没什么问题，有非常多高水平的纯理论计算文章，就是研究吸附物存在情况下团簇的动态变化。
同意楼上说的，有条件要做aimd，才是一个合理的计算研究，如果只是想充实下实验的文章，那么就比较随意了

作者
Author: ykhuang 时间: 2023-10-13 15:48

yxzinc 发表于 2023-10-13 12:40
你这情况很正常啊没什么问题，有非常多高水平的纯理论计算文章，就是研究吸附物存在情况下团簇的动态变化。 ...

不做MD已经快发不出去了，况且MD的优先采样到底够不够看，温度怎么设置合适，这个估计都要和审稿人扯个皮...真空条件下的团簇动态演变估计也快研究没了，反应条件下的团簇相图现在应该不少了...
现在这个楼主这个情况还是稍微有点危险，尤其是发文章...

作者
Author: ykhuang 时间: 2023-10-13 15:53

卡卡西永恒发表于 2023-10-13 10:45
感谢您的回复，我对这方面懂的不多，还是有些疑问请教
（1）我之前没有跑过MD，跑MD的目的是为了什么呢
...

1是为了采样势能面。我保证你现在都没有办法评估你建的模型的合理性。如果你最后真的算出来一个反应能垒很低，我说你就是为了凑数据才搭出来的那个模型，你该怎么反驳呢？
2是你这个模型从建立到现在发现这些，然后发帖的原因
3是结构无序的情况，电镜一拍就变，xps没用，xrd啥也拍不出来，xas解不出来结构，aimd成本高，全都抓瞎

作者
Author: Deepast 时间: 2023-10-13 16:34
有条件做AIMD是对的，首先动态情况下你怎么证明铜簇能一直保持这个构型(实际上可能远比图上变形大得多)
团簇吸附小分子后可能会导致团簇“散架”，团簇塌成两三层的结构
最后从最后一张图来看，动力学的影响很难忽略。
很多时候这种体系做静态计算是无奈之举，有的课题组对这个体系做个构象筛选都非常吃力了，甚至优化都做不动，更别说大量的AIMD采样。

作者
Author: yxzinc 时间: 2023-10-13 17:30
可以学习下南科大王阳刚老师的工作，他就是专门算这种的
你这个体系，cp2k用个几百核还是可以跑aimd的，甚至这种负载团簇模型的基础上，再加显式溶剂分子的模拟都有人做出来了
如果是专门做计算的课题组，这些计算资源应该勉强能拿出来。如果是实验组，建议寻求合作，要不然就只能静态计算随便糊弄下，祈祷别被审稿人怼

作者
Author: 卡卡西永恒 时间: 2023-10-13 17:50

Deepast 发表于 2023-10-13 16:34
有条件做AIMD是对的，首先动态情况下你怎么证明铜簇能一直保持这个构型(实际上可能远比图上变形大得多)
团 ...

谢谢回复，确实很吃力，课题组之前没人做过这方面的，也没啥经验
要是静态计算的话是不是就要把Cu原子固定，我参考的那篇论文他在计算过程中Cu团簇我看不出有什么变化，感觉他应该也固定了

作者
Author: 卡卡西永恒 时间: 2023-10-13 17:54

yxzinc 发表于 2023-10-13 17:30
可以学习下南科大王阳刚老师的工作，他就是专门算这种的
你这个体系，cp2k用个几百核还是可以跑aimd的，甚 ...

谢谢回复，我现在用的服务器CPU才32核，内存128G，跑aimd是不是不太行
是实验组，之前也没人做过DFT相关计算，现在就是慢慢摸索

作者
Author: 卡卡西永恒 时间: 2023-10-13 17:55

ykhuang 发表于 2023-10-13 15:53
1是为了采样势能面。我保证你现在都没有办法评估你建的模型的合理性。如果你最后真的算出来一个反应能垒 ...

谢谢回复，我再学习学习

作者
Author: Deepast 时间: 2023-10-13 18:09

卡卡西永恒发表于 2023-10-13 17:50
谢谢回复，确实很吃力，课题组之前没人做过这方面的，也没啥经验
要是静态计算的话是不是就要把Cu原子固 ...

从计算合理性上讲，不应该固定
我之前做过一些计算，有时候小分子吸附会严重破坏原来的簇构型，特别是没做筛选随便搭的情况下

作者
Author: 123wo 时间: 2023-10-18 15:08
团簇的变形是正常的，比如很多团簇负载到还原性团簇上由于强金属-载体相互作用会倾向于将自身摊平，可能比较大的团簇例如到了纳米级别的才能避免这种变形，因为它自身能够保持足够稳定了。

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