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标题: CP2K搜索过渡态时反应物到产物能量没有出现先增后减的趋势 [打印本页]

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Author: 科研好难 时间: 2024-1-21 14:24
标题: CP2K搜索过渡态时反应物到产物能量没有出现先增后减的趋势
各位好，我做的是催化反应，我将反应物吸附到催化剂上（图1），根据一些文章猜测的反应机理第一步是脱去酚羟基的氢，于是我在反应物吸附基础上将羟基的O-H键断开并将氢原子靠近催化剂优化得到产物（图二），这一步反应其实就是个氢转移的过程，于是我将反应物、产物作为始末点用CI-NEB搜索过渡态，得到的能量是一个递减的过程（图3），请问这种情况说明了什么？该怎么解决？望懂的老师指点一下，非常感谢！
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作者
Author: sobereva 时间: 2024-1-22 03:07
确保始末两个点优化过了、收敛得足够精确，并且确保CI-NEB里影响能量的设置（CUTOFF、基组等）和优化用的严格一致。倘若一致，始末两个点的能量应当等于优化最后一步的能量。

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Author: 科研好难 时间: 2024-1-22 13:00

sobereva 发表于 2024-1-22 03:07
确保始末两个点优化过了、收敛得足够精确，并且确保CI-NEB里影响能量的设置（CUTOFF、基组等）和优化用的严 ...

sob老师，始末点都是优化过的，优化和CI-NEB的参数设定也都是一致的，能量是和优化完能量一样的，不过搜索过渡态还是出现了这样的趋势，所以我很苦恼为什么会这样？

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Author: 科研好难 时间: 2024-1-22 17:14
轨迹文件如下，运动轨迹没问题，就是能量趋势不对

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Author: sobereva 时间: 2024-1-23 03:32

科研好难发表于 2024-1-22 13:00
sob老师，始末点都是优化过的，优化和CI-NEB的参数设定也都是一致的，能量是和优化完能量一样的，不过搜 ...

倘若沿着当前NEB路径能量是单调降低的，那么原理上对起点结构进行优化时会自发优化到终点结构去，也相当于是无势垒过程。这是为什么前面我说要确保几何优化收敛得足够精确

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Author: 科研好难 时间: 2024-1-24 12:24

sobereva 发表于 2024-1-23 03:32
倘若沿着当前NEB路径能量是单调降低的，那么原理上对起点结构进行优化时会自发优化到终点结构去，也相当 ...

sob老师，像我这个例子中的产物O-H键断裂后O是-1价，H是+1价，这个在产物结构优化时和搜索过渡态时的输入文件中需不需要体现出这两个原子的价态？

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Author: sobereva 时间: 2024-1-25 03:57

科研好难发表于 2024-1-24 12:24
sob老师，像我这个例子中的产物O-H键断裂后O是-1价，H是+1价，这个在产物结构优化时和搜索过渡态时的输入 ...

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