计算化学公社

标题: 开壳层体系的XAS分析关键词spin-conserving与spin-flip excitations如何设置 [打印本页]

作者
Author: electrochemyjy 时间: 2024-5-9 18:23
标题: 开壳层体系的XAS分析关键词spin-conserving与spin-flip excitations如何设置
本帖最后由 electrochemyjy 于 2024-5-9 19:59 编辑

各位老师好，我对一个含有Fe,N,C元素的三维周期性体系中的Fe原子进行XAS分析，其中设置Fe初猜MAGNETIZATION为2，体系自旋多重度MULTIPLICITY为3，杂化泛函及基组的设置参考卢老师在CP2K培训班中的例子，即：
杂化泛函：PBE45+ADMM
基组：pcseg-2
其中ADMM对Fe没有定义，因此修改Fe元素的辅助基组：BASIS_SET AUX_FIT pcseg-2
在进行XAS分析前，先运行纯泛函PBE的单点输入文件，结束后产生PBE-RESTART.wfn；修改XAS分析的输入文件中WFN_RESTART_FILE_NAME PBE-RESTART.wfn，并去掉SCF_GUESS RESTART关键词前的引号。执行到XAS分析文件后，CP2K出现以下提示，并停止了运行：
  !===========================================================================!
  !                            XAS TDP                                     !
  ! Starting TDDFPT driven X-rays absorption spectroscopy calculations    !
  !===========================================================================!

  # Create and initialize the XAS_TDP environment

*******************************************************************************
* ___                                                                      *
*  / \                                                                   *
* [ABORT]                                                                   *
*  \___/ Need spin-conserving and/or spin-flip excitations for open-shell  *
* |                                  systems                            *
*  O/|                                                                      *
* /| |                                                                      *
* / \                                                 xas_tdp_methods.F:956 *
*******************************************************************************

===== Routine Calling Stack =====

         4 xas_tdp
         3 qs_energies_properties
         2 qs_energies
         1 CP2K

################################################################
这个提示的意思好像是让我设置spin-conserving与spin-flip excitations两个关键词一些值，在官网上发现的确也有提到，见下图：
(, 下载次数 Times of downloads: 3)
[attach]90476[/attach]

不过我没有明白在&XAS_TDP这一段，spin-conserving与spin-flip excitations怎么设置，请问有老师同学可以解答一下吗？非常感谢！

在帖子被审核发出去前，我找到了解决办法，就是直接在输入文件中，&XAS_TDP与&END XAS_TDP的这一段中添加一句：EXCITATIONS OS_SPIN_CONS；或者：EXCITATIONS OS_SPIN_FLIP；(具体选择哪个取决于打算算什么类型的激发态)，在此贴上sob老师给该关键词选择的回答：
自行决定算什么类型的激发态，是自旋保持不变的（构造单激发组态时，alpha占据轨道电子激发到alpha空轨道、beta的激发到beta），还是允许自旋翻转的不考虑旋轨耦合的情况下，只有前者才是自旋允许的跃迁、能够有吸收（振子强度不为0）

作者
Author: electrochemyjy 时间: 2024-5-9 21:24
但是计算结果最后是这样的，非常奇怪，请问我是哪里做错了吗
==================================================================================
XAS TDP open-shell spin-conserving (no SOC) excitations for DONOR STATE: 1s,
from EXCITED ATOM: 95, of KIND (index/symbol):    3/Fex
==================================================================================
Index    Excitation energy (eV) fosc dipole (a.u.)
   1                0.000000    371811577.132186
   2                0.000000    1029897208.027424
   3                0.000000    535839175.465975

作者
Author: electrochemyjy 时间: 2024-5-9 21:34
输入文件见下，for_XAS.inp为执行XAS分析的输入文件，PBE.inp为执行for_XAS.inp前的输入文件。麻烦老师同学们有空时帮忙看一下，非常感谢!

欢迎光临计算化学公社 (http://bbs.keinsci.com/)