计算化学公社

标题: 关于质子转移时间判定的问题 [打印本页]

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Author: 柯柯爱喝热可可 时间: 2024-6-25 20:22
标题: 关于质子转移时间判定的问题
想问一下在做质子转移动力学模拟的时候，转移氢离子跟受体很短暂的接近后，跟随供体又离开了，过了一段时间之后再次接近并稳定转移，是按第一次接近的时间当做质子转移时间，还是最后一次靠近的时间为质子转移的时间呢

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Author: sobereva 时间: 2024-6-26 03:40
“质子转移的时间” 这种概念在我来看不可能只通过单次模拟就能确定，本身模拟开始后多久能转移就有很大的随机性，特别是跟初速度矢量、初始位置关系极大。有可能第一次接触时就转移了，也没准第二次接触时都没转移。要考虑算这个有什么实际意义，然后再以恰当的方式去计算，有可能需要反复跑几十次取平均或者做其它的统计分析。

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Author: 柯柯爱喝热可可 时间: 2024-7-3 20:20

sobereva 发表于 2024-6-26 03:40
“质子转移的时间” 这种概念在我来看不可能只通过单次模拟就能确定，本身模拟开始后多久能转移就有很大的 ...

谢谢sob老师的回复，没有收到提醒才看到有回复了。可以再问一个问题吗？如果我要计算一个有氢键的体系的分子的动力学过程，mp2和PWPB95这两个方法相对来说哪个更可靠呢

之前看了sob老师《简谈量子化学计算中DFT泛函的选择》中文章说用PWPB95对弱相互作用的表现比较好，就用PWPB95/def2-TZVPP计算了氨分子二聚体电离一个电子后的分子动力学过程，然后想研究同位素效应对分子动力学过程的影响，所以用同样的方法计算了ND3二聚体电离一个电子后的动力学过程。但是因为看之前计算氢键体系的文章大部分都是用mp2计算的，所以又用mp2/def2-TZVP进行了同样的计算，结果没有被同位素取代的分子两个方法计算的得到过程差不多，但是同位素取代后的分子，两个方法算出来的差别很大，应该以哪个为准呀

，都是用ORCA算的

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Author: sobereva 时间: 2024-7-3 20:24

柯柯爱喝热可可发表于 2024-7-3 20:20
谢谢sob老师的回复，没有收到提醒才看到有回复了。可以再问一个问题吗？如果我要计算一个有氢键的体系的 ...

动力学要多跑几次，拿统计结果对比，避免随机性。很可能统计结果根本没多大差异
另外，当前问题不用已经很成熟的PIMD考虑核量子效应不太说得过去

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Author: 柯柯爱喝热可可 时间: 2024-7-3 20:31

sobereva 发表于 2024-7-3 20:24
动力学要多跑几次，拿统计结果对比，避免随机性。很可能统计结果根本没多大差异
另外，当前问题不用已经 ...

请问sob老师有什么能够跑PIMD的程序或者包推荐吗，我对这个不是很了解，之前接触的都是AIMD

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Author: sobereva 时间: 2024-7-5 08:37

柯柯爱喝热可可发表于 2024-7-3 20:31
请问sob老师有什么能够跑PIMD的程序或者包推荐吗，我对这个不是很了解，之前接触的都是AIMD

CP2K自身就能跑，北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/workshop/KFP_content.html）里专门有一节讲怎么做这类模拟

还有i-PI等其它程序

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Author: 柯柯爱喝热可可 时间: 2024-7-9 14:41

sobereva 发表于 2024-6-26 03:40
“质子转移的时间” 这种概念在我来看不可能只通过单次模拟就能确定，本身模拟开始后多久能转移就有很大的 ...

sob老师，还有一个问题想问一下，如果我进行分子动力学演化的时候设置温度是0k，初始速度为0，初态从基态稳定结构电离一个电子出发，这个时候去研究时间或者动力学过程还是具有随机性的吗，因为我看有些文献在研究质子转移过程的时候也只给出了一条轨迹的分析，这样做是合理的吗

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Author: sobereva 时间: 2024-7-10 15:04

柯柯爱喝热可可发表于 2024-7-9 14:41
sob老师，还有一个问题想问一下，如果我进行分子动力学演化的时候设置温度是0k，初始速度为0，初态从基态 ...

理论上没有随机性，但动力学过程可能会由于数值因素带来随机性，看下文
数值误差对计算化学结果重现性的影响
http://sobereva.com/88

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