计算化学公社

标题: 求助：CP2K计算过度金属配合物Cu2+(H2O)6 SCF不收敛问题 [打印本页]

作者
Author: bogong 时间: 2025-9-29 17:30
标题: 求助：CP2K计算过度金属配合物Cu2+(H2O)6 SCF不收敛问题
各位老师好：

我近期在使用CP2K研究SiO2表面对过渡金属配合物的吸附，但遇到了SCF不收敛问题，经过测试发现问题出在过渡金属元素上，因此我对研究体系进行了简化，选择直接测试Cu2+(H2O)6这一典型案例，但仍然遇到了SCF不收敛的问题（结构以及输入输出文件如附件中所示），参考社长的博文之后仍然没有解决，现将我做过的尝试列举如下：
（1）检查结构/电荷/自旋多重度等信息的合理性：该体系电荷为2，自旋多重度为2，结构已经经过Gaussian16的几何优化（PBE0-D3BJ/def2SVP scrf），因此结构本身，以及电荷和自旋多重度设置都是合理的
（2）检查基组和泛函：该体系在CP2K中使用了默认的PBE-D3BJ/DZVP-MOLOPT-SR-GTH，已经是DFT级别的最底线的级别，不宜继续降低计算级别
（3）将k点从gamma提高至2 2 2——无效
（4）将CUTOFF和REL_CUTOFF从400和50，参考社长的讲义提高到650和55——无效
（5）开启smearing——无效
（6）将对角化改为OT——无效
（7）先将计算级别强行降低为GFN1-xTB，能够成功计算并进行几何优化，但将此波函数作为PBE-D3BJ/DZVP-MOLOPT-SR-GTH的初猜后仍然不收敛——无效
（8）特殊尝试：使用相同的默认级别计算Al3+(H2O)6，可以顺利计算，但Fe2+(H2O)6则存在相同的SCF不收敛问题——再次说明问题出现在“过渡金属”身上
基于以上的一些尝试，面对这种明显合理的结构使用CP2K的DFT级别却一直无法解决SCF不收敛问题，尽管社长博文中还有一些方案，但可能由于我本身对知识的理解并不完全到位，尝试时具有一定盲目性以致于不得要领。恳请各位老师指教，若哪位老师能够通过改进输入文件实现该体系的计算，本人感激不尽！

作者
Author: sobereva 时间: 2025-9-30 06:46
这是孤立体系，“将k点从gamma提高至2 2 2”毫无试的意义
这种带净电的孤立体系没有理由不用最适合它的WAVELET结合非周期性条件计算
并且尝试对Cu定义MAGNETIZATION

作者
Author: bogong 时间: 2025-9-30 08:53

sobereva 发表于 2025-9-30 06:46
这是孤立体系，“将k点从gamma提高至2 2 2”毫无试的意义
这种带净电的孤立体系没有理由不用最适合它的WAV ...

感谢社长的指点，请问社长对于一个新的体系，Cu2+的MAGNETIZATION的初猜应该大致如何确定呢？换言之，按照个人理解：Cu2+结合不同的有机配体，其MAGNETIZATION可能会略有不同，但应该不会相差很大，不知是否合理？

作者
Author: sobereva 时间: 2025-9-30 09:41

bogong 发表于 2025-9-30 08:53
感谢社长的指点，请问社长对于一个新的体系，Cu2+的MAGNETIZATION的初猜应该大致如何确定呢？换言之，按 ...

用Gaussian算完了看自旋布居便知
谈谈自旋密度、自旋布居以及在Multiwfn中的绘制和计算
http://sobereva.com/353（http://bbs.keinsci.com/thread-4422-1-1.html）

作者
Author: bogong 时间: 2025-9-30 09:42

sobereva 发表于 2025-9-30 09:41
用Gaussian算完了看自旋布居便知
谈谈自旋密度、自旋布居以及在Multiwfn中的绘制和计算
http://soberev ...

感谢社长的指点

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