计算化学公社

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Author: lyb123456 时间: 2026-1-8 20:40
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本帖最后由 lyb123456 于 2026-1-12 19:22 编辑

请管理员删除

作者
Author: Uus/pMeC6H4-/キ 时间: 2026-1-8 21:25
这是要模拟什么现实条件的化学反应？为什么要在量子化学级别确定自旋多重度来跑分子动力学？

作者
Author: sobereva 时间: 2026-1-8 23:33
说清楚用什么程序、什么理论方法做动力学模拟

作者
Author: Hugo_314cat 时间: 2026-1-8 23:35
很让人迷惑。非要确定自旋多重度的话，直接在C15H21O6Ir分子上算一遍即可。
我同意2#的疑问，在目前的计算条件下，使用DFT或DFTB进行这种体系的MD计算几乎不会有什么现实意义。你不如说明你的目的。

作者
Author: lyb123456 时间: 2026-1-9 08:36

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2026-1-8 21:25
这是要模拟什么现实条件的化学反应？为什么要在量子化学级别确定自旋多重度来跑分子动力学？

现实条件为使用该前驱体进行火焰合成实验形成催化剂，所以把前驱体放在一个12A的球体中，包裹在O2环境下进行其的热解反应。

作者
Author: lyb123456 时间: 2026-1-9 08:39

Hugo_314cat 发表于 2026-1-8 23:35
很让人迷惑。非要确定自旋多重度的话，直接在C15H21O6Ir分子上算一遍即可。
我同意2#的疑问，在目前的计算 ...

现实条件为使用该前驱体进行火焰合成实验形成催化剂，所以把前驱体放在一个12A的球体中（模拟其是一个液滴），包裹在O2环境下进行其的热解反应

作者
Author: lyb123456 时间: 2026-1-9 08:42

sobereva 发表于 2026-1-8 23:33
说清楚用什么程序、什么理论方法做动力学模拟

cp2k；密度泛函理论（因为刚刚上手所以不太清除）

作者
Author: wzkchem5 时间: 2026-1-9 09:31

lyb123456 发表于 2026-1-9 08:36
现实条件为使用该前驱体进行火焰合成实验形成催化剂，所以把前驱体放在一个12A的球体中，包裹在O2环境下 ...

这个计算离实际条件太远了，氧气浓度这么大，都赶上（甚至可能超过）液氧了。
而且跑MD也会极其困难，如果所有氧气的自旋方向都相同，SCF好收敛，但氧化后自旋多重度会降低，除非你做非绝热动力学，否则模拟不了自旋多重度在计算中途降低的过程；如果不同氧气分子的自旋方向不同，SCF收敛会是地狱级别的难度，尤其在已经有至少一个氧气分子反应了以后。
最后，如果要跑得动，必须把温度升高到这个反应在ps时间尺度就能完成的程度，但那样温度会远高于实验温度，结果的参考价值几乎没有。

作者
Author: Uus/pMeC6H4-/キ 时间: 2026-1-9 09:32

lyb123456 发表于 2026-1-9 08:36
现实条件为使用该前驱体进行火焰合成实验形成催化剂，所以把前驱体放在一个12A的球体中，包裹在O2环境下 ...

硝酸铝和乙酰丙酮铱合成负载Ir的Al2O3是吧？这种条件苛刻、历程复杂、涉及多相、产物也无定型的反应根本没有希望在一个20埃小盒子跑时长以ps计的AIMD能观察到。所以我问了为什么要这样跑分子动力学，是有什么实验工作被审稿人在评审意见里要求补充理论计算吗？

作者
Author: Hugo_314cat 时间: 2026-1-9 10:51

lyb123456 发表于 2026-1-9 08:36
现实条件为使用该前驱体进行火焰合成实验形成催化剂，所以把前驱体放在一个12A的球体中，包裹在O2环境下 ...

个人拙见，这种过程你就压根不该去做计算，而是应当借助实验表征。（在2026年）这种pathway是几乎没法用计算说清楚的，算了大概率只是闹个大笑话。

作者
Author: lyb123456 时间: 2026-1-9 15:30

Hugo_314cat 发表于 2026-1-9 10:51
个人拙见，这种过程你就压根不该去做计算，而是应当借助实验表征。（在2026年）这种pathway是几乎没法用 ...

实验已经做好了且表征完成了，现在是想多进行一下模拟计算

作者
Author: lyb123456 时间: 2026-1-9 15:33

wzkchem5 发表于 2026-1-9 09:31
这个计算离实际条件太远了，氧气浓度这么大，都赶上（甚至可能超过）液氧了。
而且跑MD也会极其困难，如 ...

那我如果想计算的话，有没有什么好的建议呢老师

作者
Author: lyb123456 时间: 2026-1-9 15:33

Uus/pMeC6H4-/キ发表于 2026-1-9 09:32
硝酸铝和乙酰丙酮铱合成负载Ir的Al2O3是吧？这种条件苛刻、历程复杂、涉及多相、产物也无定型的反应根本 ...

实验已经做好了且表征完成了，现在是想多进行一下模拟计算，只是刚上手，还不太了解

作者
Author: Uus/pMeC6H4-/キ 时间: 2026-1-9 17:17

lyb123456 发表于 2026-1-9 15:33
实验已经做好了且表征完成了，现在是想多进行一下模拟计算，只是刚上手，还不太了解

这不是正经地做计算化学的态度，如果对“实验需要分析研究的现象有什么”，“目前计算模拟能解释/预测什么”以及二者在时空尺度上的差距没有半点了解的话，盲目建模计算只会又浪费机时精力又无法得到有价值的数据。一方面关于理论与软件的正确的入门方式在http://sobereva.com/355已经介绍了，但是另一方面阅读相关文献、咨询专家导师来了解“这套研究范式怎么应用到你的研究领域的特定体系”的努力不是我们这些热心陌生网友的三言两语可替代的。

说实话，我宁愿看见纯实验的工作把催化剂表面结构与性质的表征做细做深到真正的原子级别，也不想再看“大半实验附带一些为了增加工作量/说明结论而做的离谱计算”的工作了。

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