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标题: K2CO3表面吸附H2解离后的H结构优化CF不收敛问题 [打印本页]

作者
Author: yubeimu 时间: 2026-3-10 13:41
标题: K2CO3表面吸附H2解离后的H结构优化CF不收敛问题
想要计算K2CO3表面的加氢到产生甲烷的过程，首先计算K2CO3板层吸附H2解离后的H，自旋多重度设置的2，K点设置的3，2，1，利用MS软件建模切面。
在之前计算过表面对于H2的吸附，未出现任何SCF不收敛情况。
目前采用了smearing方法仍没有用，调整自旋多重度也没用。
请教各位老师应该怎么继续考虑这个问题。

作者
Author: northern_mar 时间: 2026-3-10 22:01
本帖最后由 northern_mar 于 2026-3-11 09:47 编辑

可以看看卢老师的665博文（http://sobereva.com/665），先试试里面的方法。
根据之前的经验可以优先调整：
1. 卢老师的：“对于使用BROYDEN_MIXING的情况，尝试修改&MIXING中的ALPHA（新密度矩阵混入旧的的比例，一般用默认的0.4，即混入40%。难收敛时可尝试诸如0.1、0.2、0.3）和NBROYDEN（默认的4明显太小，改大到8通常很有助于收敛，这是Multiwfn产生的输入文件默认的。也可以尝试进一步改大到比如12）”
2.卢老师的 “即便体系没有磁性，利用&BS使初猜波函数中的原子带电状态使之尽可能符合实际也往往是有益的。比如对于NaCl这样高度离子性体系计算时SCF不收敛的话，可以尝试令初猜中Na和Cl的原子组态分别对应Na+和Cl-的状态（默认情况下分别对应中性的Na和Cl）。曾经我用PBEsol/pob-TZVP-rev2计算10层的NaCl板时通过这种做法成功解决了SCF不收敛问题。”
3. 切换全电子基组（我个人试过两个难收敛体系都有用）
4. 上面办法单独使用没办法解决：OT+revPBE/PBEsol(优化使用，算能量还是用revPBE好些）+ GC +全电子基组

作者
Author: yubeimu 时间: 2026-3-11 21:59

northern_mar 发表于 2026-3-10 22:01
可以看看卢老师的665博文（http://sobereva.com/665），先试试里面的方法。
根据之前的经验可以优先调整： ...

非常感谢您，我挨个试一试！

作者
Author: yubeimu 时间: 2026-3-18 15:25
这是目前的inp文件和out文件，仍然SCF难以收敛。请教还有什么办法吗？目前尝试了很多方法，包括：smearing，修改&MIXING中的ALPHA和NBROYDEN；修改初始H的位置，进行初猜；更改PBEsol等，开OT等。目前只有开OT的时候能够收敛。请问在不开OT的情况下还有什么办法可以说试试吗？这是我的inp文件。想要计算碳酸钾表面不同中间体的吸附能，所以想尽量采用同一参数计算，避免直接采用OT。

作者
Author: northern_mar 时间: 2026-3-20 09:42

yubeimu 发表于 2026-3-18 15:25
这是目前的inp文件和out文件，仍然SCF难以收敛。请教还有什么办法吗？目前尝试了很多方法，包括：smearing ...

使用全电子基组也没法解决的话就只能用OT了，前面的步骤也不麻烦，用OT从头开始算也不会花太多时间。

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