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标题: CP2K能否做电子打入水溶液的AIMD模拟 [打印本页]

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Author: northern_mar 时间: 4 day ago
标题: CP2K能否做电子打入水溶液的AIMD模拟
本帖最后由 northern_mar 于 2026-4-11 09:46 编辑

各位老师好，近期看到一篇做电子束辐照催化的文章，因为他们组的文章可以说是电子束催化领域的标杆，所以想学习一下。
他们用AIMD过程描述反应过程，但是个人也觉得很奇怪，因为电子是不包含质量数的，所以没法像卢老师课上案例的质子轰击石墨烯层一样设置质子。因此想请教一下大家该如何模拟这个电子打入水溶液的过程？
2026/4/11:
又有新问题想请教一下各位老师，就是这种看起来反应上都难说会不会发生的过程（图3）用AIMD真的能跑出来吗？还是需要人为设定得比较好（就像GEO过程的建模至关重要）？还是只要等的时间够多就有一定几率能达到想要的情况呢？
因为文章SI部分也没有写是怎么寻找过渡态的，所以想请问一下各位老师，AIMD也可以用来搜索过渡态吗？因为讲义上也没找到相关例子，所以不知道是怎么操作的
文章地址：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c11505

作者
Author: sobereva 时间: 4 day ago
我没时间具体看这文献，光从你贴出来的部分，并没有说具体怎么做。原理上CP2K没法设置让单独一个电子怎么运动，但可以描述水合电子

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Author: ultramanm87 时间: 3 day ago
本帖最后由 ultramanm87 于 2026-4-10 13:42 编辑

看描述就是charge -1然后用PBE0跑AIMD。这个截断够吗？rel_cutoff呢？

作者
Author: highlight 时间: 3 day ago
看上去就是水合电子AIMD。如果你也是水溶液，不如试试 PBEh40-rVV10，在水合电子与小分子溶液体系里效果应该是目前最好的。
当然，这个泛函为了保证水的 gap 足够大把 HF 调的很高，结果就是校正后的水合电子VDE很准，但是溶质的应该会明显高估。

原文献：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.7b00699
塞个私货：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jctc.0c01123

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Author: ljh123 时间: 3 day ago
这竟然算的动吗，非常有钱的感觉

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Author: northern_mar 时间: 前天 09:31

ultramanm87 发表于 2026-4-10 13:39
看描述就是charge -1然后用PBE0跑AIMD。这个截断够吗？rel_cutoff呢？

不太清楚 SI中关于理论计算的描述就只有这些了

作者
Author: northern_mar 时间: 前天 09:38

highlight 发表于 2026-4-10 14:44
看上去就是水合电子AIMD。如果你也是水溶液，不如试试 PBEh40-rVV10，在水合电子与小分子溶液体系里效果应 ...

好的，谢谢您！
也感觉蛮奇怪的，因为论文中认为的机理是水合电子跟氢离子结合成氢自由基，然后再活化N2。也感觉蛮神奇的，AIMD居然能跑出来这么复杂的反应过程。

作者
Author: northern_mar 时间: 前天 09:48

sobereva 发表于 2026-4-9 11:45
我没时间具体看这文献，光从你贴出来的部分，并没有说具体怎么做。原理上CP2K没法设置让单独一个电子怎么运 ...

谢谢卢老师，还想请教一下AIMD是否可以做过渡态的搜索？因为文章中没有专门写搜索过渡态的过程，所以比较疑惑。（如帖子图4）

作者
Author: sobereva 时间: 前天 11:20

northern_mar 发表于 2026-4-11 09:48
谢谢卢老师，还想请教一下AIMD是否可以做过渡态的搜索？因为文章中没有专门写搜索过渡态的过程，所以比较 ...

完全是两码事
搜索过渡态属于静态计算范畴

作者
Author: sobereva 时间: 前天 11:21

northern_mar 发表于 2026-4-11 09:38
好的，谢谢您！
也感觉蛮奇怪的，因为论文中认为的机理是水合电子跟氢离子结合成氢自由基，然后再活化N2 ...

这种结合过程本来就能用AIMD跑出来
北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/KFP）里给了水合电子的AIMD模拟例子，倘若体系里有水合质子，当MD过程中二者碰上的时候就会出现氢自由基

作者
Author: northern_mar 时间: 11 hour ago

sobereva 发表于 2026-4-11 11:21
这种结合过程本来就能用AIMD跑出来
北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/KFP）里 ...

谢谢卢老师，我回去再重新看看讲义

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