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标题: Ptn/Al2O3的CP2k计算审稿意见求助 [打印本页]

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-27 21:48
标题: Ptn/Al2O3的CP2k计算审稿意见求助
各位老师好，前面学习了有关CP2K的知识，进行Ptn/Al2O3一系列的电子性质计算以及烷烃脱氢反应计算，投稿后有个审稿意见感觉比较棘手，相关意见截图放在了下面
1，针对第一个问题，模型优化使用的DZVP系列基组，Energy计算使用的是TZVP系列基组，没有使用更高的TZV2P系列基组，一些文献中也是这个搭配，审稿人就这个基组的使用提出疑问，针对这个问题，我需要将文中的所有模型重新计算一遍吗？各位老师遇到这种情况是如何处理的？
2，关于这个模型中有关自旋多重度的问题，模型是Ptn/Al2O3，Pt本身与载体成键后，整个体系应该就是低自旋吧，我需要使用Kohn-Sham（UKS）方法，并通过RELAX_MULTIPLICITY关键词或手动扫描不同多重度来验证真实的基态？这个应当从哪方面回复呢？
3，审稿老师提到的这个第三个问题上，这个CASPT2 或 NEVPT2应该是ORCA或是高斯那边的吧，在周期性模型中如何体现考量这个Pt团簇的多构型基态？或是需要考虑这个问题吗？我对这个不是很清楚，就这个不知道应当如何合理的回复审稿老师
主要是突然面对审稿人有关计算方法参数的提问，突然有点慌，这涉及计算原理了，回复审稿意见时心里并不确定，麻烦各位老师帮忙，遇到类似这位审稿老师的疑问，大家通常怎么回复的？？？

作者
Author: -HMDS- 时间: 2026-5-27 22:20
1. 我个人感觉是足够的，因为能量对结构并不是很敏感，犯不上用3zeta重做。
2. 不了解不评判
3. CASPT2算团簇大概率是算不动的，如果是只有一个Pt还可以试试，三个以上计算量都会爆炸。而且我个人认为，对于这种负载的体系，用CAS反倒是外行操作，爆炸的计算量换不来什么精度上的提升。如果是均相的催化倒是还可以试试。

作者
Author: sobereva 时间: 2026-5-28 01:17
1 回复里说清楚能量就是TZVP档次算的（注意必须、永远把基组名写完整，诸如TZVP-MOLOPT-GTH的精度远远高于TZVP-GTH）

2 对比不同自旋态能量，证明你算的确实是基态

3 直接说多参考方法算不动。在能算大体系的方法中、CP2K支持的方法中、能勉强用于有一定静态相关的方法中、较为成熟的方法中，纯泛函是目前几乎唯一的选择，你别无选择。为了增加结果的说服力、体现结论对理论方法的依赖性低，可以再用其它对此体系靠谱几率较大的纯泛函如r2SCAN、MN15L算算作为支撑

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-28 14:18

-HMDS- 发表于 2026-5-27 22:20
1. 我个人感觉是足够的，因为能量对结构并不是很敏感，犯不上用3zeta重做。
2. 不了解不评判
3. CASPT2算 ...

谢谢您的回答

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-28 14:18

sobereva 发表于 2026-5-28 01:17
1 回复里说清楚能量就是TZVP档次算的（注意必须、永远把基组名写完整，诸如TZVP-MOLOPT-GTH的精度远远高于T ...

谢谢老师的回答

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-28 20:25

sobereva 发表于 2026-5-28 01:17
1 回复里说清楚能量就是TZVP档次算的（注意必须、永远把基组名写完整，诸如TZVP-MOLOPT-GTH的精度远远高于T ...

老师，我的结构优化使用的是DZVP-MOLOPT-SR-GTH，在NEB计算中使用同样的DZVP-MOLOPT-SR-GTH，这应该没问题吧？另外我i需要使用TZVP-MOLOPT-SR-GTH进行NEB计算来验证对反应能垒的影响吗？那样子耗时会不会很高？

作者
Author: yxdd98 时间: 2026-5-28 21:54

kaikai 发表于 2026-5-28 20:25
老师，我的结构优化使用的是DZVP-MOLOPT-SR-GTH，在NEB计算中使用同样的DZVP-MOLOPT-SR-GTH，这应该没问 ...

不需要，NEB本质上也是一种“优化”过程，但NEB最终结构可以提高级别算单点

作者
Author: sobereva 时间: 2026-5-28 23:30

kaikai 发表于 2026-5-28 20:25
老师，我的结构优化使用的是DZVP-MOLOPT-SR-GTH，在NEB计算中使用同样的DZVP-MOLOPT-SR-GTH，这应该没问 ...

你可以用TZVP-MOLOPT-SR-GTH计算DZVP-MOLOPT-SR-GTH得到的整个NEB路径上各个点的能量，或者只算过渡态和极小点得到势垒

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-29 09:19

yxdd98 发表于 2026-5-28 21:54
不需要，NEB本质上也是一种“优化”过程，但NEB最终结构可以提高级别算单点

谢谢您的解答

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-29 09:19

sobereva 发表于 2026-5-28 23:30
你可以用TZVP-MOLOPT-SR-GTH计算DZVP-MOLOPT-SR-GTH得到的整个NEB路径上各个点的能量，或者只算过渡态和 ...

明白了，多谢老师的解答

作者
Author: kaikai 时间: 2026-5-31 20:40

sobereva 发表于 2026-5-28 01:17
1 回复里说清楚能量就是TZVP档次算的（注意必须、永远把基组名写完整，诸如TZVP-MOLOPT-GTH的精度远远高于T ...

老师，您说的“为了增加结果的说服力、体现结论对理论方法的依赖性低，可以再用其它对此体系靠谱几率较大的纯泛函如r2SCAN、MN15L算算作为支撑”这个计算是什么？Energy单点能计算还是把某个模型上整个NEB路径上各个点的能量，对比不同纯泛函对能垒的影响？

作者
Author: sobereva 时间: 2026-6-1 05:54

kaikai 发表于 2026-5-31 20:40
老师，您说的“为了增加结果的说服力、体现结论对理论方法的依赖性低，可以再用其它对此体系靠谱几率较大 ...

单点能没有化学意义，只有能垒、反应能这些相对能量才有化学意义，显然是算这些

作者
Author: kaikai 时间: 2026-6-1 08:49

sobereva 发表于 2026-6-1 05:54
单点能没有化学意义，只有能垒、反应能这些相对能量才有化学意义，显然是算这些

老师，那我是使用r2SCAN、MN15L等纯泛函计算一下基于PBE_DZVP-MOLOPT-SR-GTH得到的整个NEB路径上各个点的能量，还是使用r2SCAN/MN15L_DZVP-MOLOPT-SR-GTH重新算一遍能垒、反应能这些相对能量呢？

作者
Author: sobereva 时间: 2026-6-1 11:25

kaikai 发表于 2026-6-1 08:49
老师，那我是使用r2SCAN、MN15L等纯泛函计算一下基于PBE_DZVP-MOLOPT-SR-GTH得到的整个NEB路径上各个点的 ...

能垒、反应能足够了

作者
Author: kaikai 时间: 2026-6-2 10:51

sobereva 发表于 2026-6-1 11:25
能垒、反应能足够了

谢谢老师

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