一般没有办法把一个分子设为基态，一个分子设为激发态，因为只要两个分子在同一个计算任务中出现，它们的电子态就是彼此耦合的，只能谈论这两个分子整体处于基态或者第几激发态。这个学过双势阱模型就会知道。
一般算激发态要用TDDFT，但是对于你这个特定的反应而言，TDDFT算不准，至少要用CASPT2或NEVPT2。这方面高斯不行，应该用molcas、molpro或orca等程序，而且需要学习多参考态计算相关理论，只有对你的体系的多体波函数有相当了解才能计算。