依据wzkchem5和sob老师的指导，我进行了如下操作并得到了结果。为了更容易读懂，采用自问自答的方式重新描述问题和操作。
问题：已知原始的10个横坐标和10个纵坐标数据。现在我有一组新的横坐标数据，假设数据个数为13个。如何才能从10个原始数据导出对应于新的13个横坐标数据的13个纵坐标数据呢？
方法：把已知的三列数据的第一列安排在Origin中为X1，第二列Y1，第三列X2.   选中前两列，菜单Analysis--Mathematics--Interplolate/Extrapolate Y from X--Open Dialog激活对话框。对话框的X values to Interpolate选项中点右指向箭头选择对应于X2的那一列。点OK就弹出了13个数据，列标记为Y2。
补充1：又测试了一下，并非每个origin表格都可以操作。用了一个格式不同的origin表格就操作不了(新建一个常规的表格就能操作)。另外，原始数据没覆盖的两端origin会按规律给出数据，需要审核其正确性，比如递减为零的数据有可能继续推演变为负值甚至负无穷(而我们期望的也许就是零而非负无穷)。所以，如果希望两端数据不变，可以在两端连续不变常数预处理一下把两端固定住，否则两端一直变化。补充2：设置分辨率的格式见http://sobereva.com/223。

liaorongbao 发表于 2021-8-15 18:36
刚才发表一遍了，导致提示回复需要审核。可能是不熟悉怎么添加图片造成的。这里再用文字描述一下。
曲线 ...

把这些离散的数据通过B-spline之类的插值算法就可以得到给定的一批位置上的值

Multiwfn内部虽然有相应的子程序（Bspline.f90），但界面上没有提供现成功能专门干这个。

Origin，或者Python结合一些数学库，实现起来很容易，google一下就有

liaorongbao 发表于 2021-8-15 11:36
刚才发表一遍了，导致提示回复需要审核。可能是不熟悉怎么添加图片造成的。这里再用文字描述一下。
曲线 ...

这个用origin就可以做。自己搜如何用origin做smoothing

H:\Rongbao Liao\LZD\LZD2021\trans and cis PBE1PBE\freqUVcis\001.png
再问个曲线叠加问题。用G16得到了两个频率分辨的紫外吸收，输出了数据。两组跃迁数据都是每8个波数给出一个强度，但是并非整齐。如图所示波数相差大约3，这个差别可忽略么，直接相加假装看不见合适么？Multiwfn是否可把这两组数据线转变成两条光滑的曲线然后再从曲线上精确地叠加？

1 是

2 可以都统一采用一种初猜构象

3 优化激发态的初猜结构对称性高于实际极小点的点群。按照虚频调结构然后重新优化