你确定你是想算单分子的Fe2O3而不是固体中的Fe2O3吗

这种体系的SCF解基本肯定是broken symmetry解，如果是的话，直接计算是一定算不出正确的SCF解的，必须要么用stable=opt，要么用片段初猜。参见http://sobereva.com/82
同一个体系的两个计算得到能量不同，有两个可能原因，一是收敛到了不同的构象，二是收敛到了不同的SCF波函数。对于普通有机分子，第二个可能性基本不存在，所以有的时候sob老师只提了前者，而不一定提后者（或者虽然提了但是没有特意强调）。但是对于过渡金属配合物，尤其是你这种多核、开壳层配合物，后一种原因也很可能存在，此时必须对你的每个计算做stable=opt，并且肉眼检查自旋密度分布，确保得到了正确的波函数，再谈能量能否对的上的问题。
此外，这个体系是典型的多参考态体系，如果做DFT计算，即使所有操作都做对了，结果也不可信，因为DFT不能正确描述多参考态体系，对于多参考态体系的误差很大，甚至出现定性错误。可以用DFT做初步探索，但是如果要可发表的数据，必须做多参考态计算，如NEVPT2、selected CI等。