优化单分子用Gaussian（或ORCA等其它主流量化程序）强百倍，一方面是速度快得多、数值精度更好、无需考虑与镜像的相互作用，另一方面Gaussian默认基于冗余内坐标做几何优化，比第一性原理程序普遍用的笛卡尔坐标优化对分子体系明显更容易收敛。

如果必须用第一性原理程序算以便和晶体的结果对比，至少CP2K优化这玩意不至于不收敛。

结构优化不收敛原因有很多种，不单单是建模问题。另外这种体系用高斯算更好吧。