估计是跟踪透热态跟踪丢了。高斯跟踪透热态一般来说都是可以正确跟踪的，唯独有一种情况不行，就是你优化S1然后发现S1和S0交叉了。此时理论上程序应该继续优化S0，但是高斯看起来做不到这一点，你可以说是bug、也可以说是高斯考虑不周全。此时高斯就随便跟踪了一个其他的激发态，但是这个激发态是错的。
所谓”反常的跃迁“其实是正常的，建议重新学一下Casida方程，了解一下Y vector的物理意义。