上面卡老师已经解释很详细了，提供一个建议：DMol3的默认收敛圈数太少，如果有收敛趋势加到100-200

1、这体系看样子应该含重元素，应当考虑使用赝势。
2、这个晶体结构本身是否合理？我从图中很难判断是什么。
3、当前已经收敛到1e-4这个量级，有可能适当增加SCF最大步数或者适当调整density mixing参数能够使SCF收敛。

需要注意的是，能算出来并不表示一定合理，即便是程序提示的解决方案，量子化学的计算迄今为止都没有程序能够做到真正的黑箱化，程序的操作门槛降低并不等于不需要了解体系、模型和计算的基本原理，反之亦然。

提问时说清楚SCF不收敛还是结构优化不收敛，虽然看得出是SCF不收敛。
什么叫“和之前同样的方法切”，“和实际的差别”又在哪里？“做吸附的时候键角变化太离谱”更是让人一头雾水。
建议楼主仔细阅读《在网上求助计算化学问题的时候必须把问题描述得详细、具体、准确、清楚》http://bbs.keinsci.com/thread-25787-1-1.html
然后交代清楚体系、贴上outmol文件。