文章我简单看了一下，讲讲我的看法。
1. 这篇是理论加实验的文章，计算部分不会展示完全。我是做纯理论的，也遇到类似的体系，两个不同的terminated面在你研究机理时，肯定是要分开讨论的。这篇文章重点是讨论HER性能，自由能是他选择的活性描述符，所以展示了自由能台阶图以作理论计算的结论，至于你说的只选取一个面，我不认同，自由能台阶图把Ni-surface的最优位点Ni位点也放进去比较了，而N-Ni-surface是两个都放了。在比较自由能角度，不存在你说的只选取一个面的情况。
2. 你说的情况是考虑覆盖率时候的计算方法，在HER理论研究中，特别是实验结合，大部分的理论计算都算了单个H原子在不同位点上的吸附自由能，这个方法能够很快得出该表面的最佳吸附位点位置，是个很好的方法。至于要饱和低能量位点，可以在后续计算覆盖率和微分吸附自由能的关系时这样做的，会按照能量最低原理从低到高一个一个位点填过来。那这种情况是更合理的，在纯理论计算文章中见的比较多，一般HER的理论加实验文章我感觉大多都算个简单的台阶图，符合实验就发了，不会做更深度的研究。