从0开始上手CP2K计算，参加北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/workshop/KFP_content.html）是最系统、最快、最不绕弯路的途径，培训里讲的东西消化完，文献里这些描述你就全懂了，也能轻车熟路复现出来。零基础初学者光看网上零散的资料基本不可能入门CP2K，CP2K纯自学难度奇大。

仔细阅读：使用Multiwfn非常便利地创建CP2K程序的输入文件http://sobereva.com/587，这些参数都可以用multiwfn设置。
其次，你要是看不懂这些设置的名词，甚至都不知道什么是基组和泛函。那我个人建议。你还是找人合作吧。如果你是初学者，要学习这些。可以读一些社长早年写的帖子先入门一下。比啥也不知道浪费时间，算的还不对，强。