之前我在DMol里算团簇也是怎么都不收敛，这边有我一些个人经验：
1. 如果非使用DMol不可，可先在xtb下预优化再拿到DMol里去算；
2. cp2k用对角化方法+smearing一般可以把这种大团簇体系算收敛，且速度也快不少，推荐尝试。

1、团簇在DMol3不需要用周期边界。
2、Ni需要在Modify-Electronic Configuaration里面设置磁性，Ni簇通常应该是铁磁性的。
3、迭代难收敛可以考虑调整下density mixing的charge，降低到0.2以下看看，如果还不行可以把density mixing的spin也降下来一点，DIIS可以稍微大点。