Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2024-11-7 01:13
单看描述就觉得第三步实在是离谱，这缩放是自己设计的思路还是复现文献的步骤？上一帖说的“想做C H O N通 ...

您好，这个缩放是我自己的思路，我是参照这篇文章Exploring the frontiers of condensed-phase chemistry with a general reactive machine learning potential,nature chemistry,2023。这篇文章里面通过Ab initio Nanoreactor(这个Ab initio Nanoreactor是参照的这篇文章Discovering chemistry with an ab initio nanoreactor，nature chemisty,2014)来调整模拟体系的密度和密度以达到促进分子间反应发生的目的。
我在打算复现这篇文章的时候，发现他进行Ab initio Nanoreactor使用的是TeraChem quantum chemistry and AIMD software packages，但因为这个TeraChem软件包是收费的，所以我才想着用lammps缩放体系以达到更改体系压力的目的

单看描述就觉得第三步实在是离谱，这缩放是自己设计的思路还是复现文献的步骤？上一帖说的“想做C H O N通用型反应模型”预计观察到什么反应或现象，又是否有类似操作先例？

用CP2K做DFT-MD，每一步计算的电子能量、乃至各原子受力和速度等等直接受原子坐标决定；暂不论初始结构和计算条件是否合适，把之前能跑动的分子动力学强行中断、人为缩放原子坐标和体系尺寸，肯定会直接干扰势能面及原子受力，带来严重不合理的瞬时几何结构和体系状态，再往后温度可不就爆炸了么。而且NVT系综跑MD本来就是要控制体系体积V守恒，不能改变体系尺寸，也根本不存在压力控制。

如果这个有点宏大的课题刚刚开始，在摸清楚怎么获得合理的AIMD轨迹用于分析之前还是可以再简化下体系，比如像北京科音CP2K第一性原理计算培训班介绍的“高温下烷烃裂解的模拟”案例那样放一种少数几个小分子在极高温下热分解，成功之后再慢慢增加分子种类和数量、调节体系密度、改变温度和压力等。（编辑：上述案例讲解时还提醒到开smearing描述电子状态的问题。看反应物列表有氮氧化物和臭氧这样成键特殊的分子，而且“通用型反应模型”预计多半要涉及到各种自由基，那体系的自旋多重度设置和波函数稳定性检查又有很多讲究了，看看其他人有什么建议吧。）