拿6-31G算纯属开玩笑，最起码也得6-311G*
认真看
谈谈量子化学中基组的选择
http://sobereva.com/336（http://bbs.keinsci.com/thread-3545-1-1.html）

在http://bbs.keinsci.com/thread-4829-1-1.html里搜索相关内容，立刻就能知道原因是没写标题行导致信息读取错误，所以本来不需要发帖求助的。

不过既然把结构和计算级别发了出来，那就顺便检查一下好了。当前体系应当使用带DFT-D3等色散校正的B3LYP优化，参考http://sobereva.com/557和http://sobereva.com/413。电荷和自旋多重度写0 2代表体系是一个酮酸分子及其脱氢后的自由基，但若你要计算分子及其电离后的阴离子，应改用-1 1的设置。可以先用丙酮酸这样的小分子建模优化，再在此基础上添加烷基长链进一步优化（并考虑构象搜索）。