d族、f族过渡金属团簇SCF普遍非常难收敛、收敛了也容易得到的是不稳定波函数，而且量子化学程序计算大块金属团簇耗时颇高。鉴于纳米颗粒尺寸很大、直接算整个颗粒没戏、从局部来看表面的曲率也不太大，这种体系用第一性原理程序当成一个表面吸附体系，以周期性模型来计算，是理想且高效得多的做法。

你如果用高斯的话应该考虑簇模型而不是用单个Ln3+开始。其实应该直接使用cp2k算比较合理。簇模型可能到最后吃力不讨好。

当前报错是因为SCF不收敛。见《解决SCF不收敛问题的方法》（http://sobereva.com/61）
计算镧系元素时，b3lyp-D3(BJ)表现不佳，考虑换成PBE0-D3(BJ)。见：《简谈量子化学计算中DFT泛函的选择》
（请注意，高斯中PBE0-D3(BJ)对应的关键词是PBE1PBE em=gd3bj）
可以讲讲当前用的是什么基组。如果基组比较大的话，可以用小基组先试试看能不能收敛。