如置顶的新社员必读贴、论坛首页的公告栏、版头的红色大字非常明确所示，求助帖必须在帖子标题明确体现出此帖内容是求助或提问，避免有任何歧义和含糊性，仔细看http://bbs.keinsci.com/thread-9348-1-1.html。我已把你的不恰当标题 “CP2K 设置背景电荷” 改了，以后务必注意

CHARGE设的是体系的净电荷，不叫背景电荷。你已知体系是中性，净电荷设-1完全莫名其妙。倘若你就是要计算带一个额外电子的状态，由于此时体系电子数是奇数，必须用U或RO形式计算（对于前者是加上UKS或LSD关键词），而不能用默认的限制性闭壳层形式计算。这是量子化学和CP2K基本常识。

那叫关键词，不叫模块