H2这种分子你开 ISPIN=1 才是正道，闭壳层省得分别算α和β电子，而且原理上直接保证自旋密度处处为0，不会有数值误差。ISPIN=1 ISPIN=2 的能量也是可以比较的。我不知道你开 ISPIN=2 测试有什么意义。
我个人的经验是默认不用 ALGO=F，只在 SCF 失败的时候试试它。