求助VASP计算过程中模型吸附的H2O2很快分解的问题

ljx199210

各位老师，我用VASP计算H2O2的吸附，在计算一段时间后过氧化氢就分解了，这个是什么原因造成的啊，要怎样修改呢？

卡开发发

1、应当保证计算有足够的精度。
2、你的基底比较奇怪，应该考察其合理性。
3、不稳定的结构，甚至具备一定还原性一些的体系H2O2就会裂开，也符合化学常识。

夙雪夜归

1.你的模型是什么材料，为什么磁矩初猜要全设为0；
2.表面那个褐色的、吸附了OH的原子相比体相中的相同原子是不是配位不饱和，我觉得跟你过氧化氢的分解可能有关系，因为相对体相的同种原子表面的这个原子应该是更不稳定的，你这么建模的依据是什么呀；
3.你的slab是优化过的吗，还是切好了直接放吸附分子（如果是直接切开放分子的话应该不太合理）；
4.为什么要设置SYMPREC为1e-8（这一条单纯是好奇为什么要这么高的精度哈哈）

ljx199210

卡开发发 发表于 2021-11-9 09:58
1、应当保证计算有足够的精度。
2、你的基底比较奇怪，应该考察其合理性。
3、不稳定的结构，甚至具备一 ...

谢谢老师，基底结构是钙钛矿ABO3，下载下来后直接就切面优化了，优化后就变成这样了，您看是不是里面的原子太少了，优化后就变得太难看了。

ljx199210

夙雪夜归 发表于 2021-11-9 10:02
1.你的模型是什么材料，为什么磁矩初猜要全设为0；
2.表面那个褐色的、吸附了OH的原子相比体相中的相同原 ...

是钙钛矿模型，磁矩是在论文里面找到的，建模就是直接下载了模型，然后就切面优化了，这个是优化后的了，精度设置是参照别人的设置方法，具体也不知道多少合适。

ljx199210

卡开发发 发表于 2021-11-9 09:58
1、应当保证计算有足够的精度。
2、你的基底比较奇怪，应该考察其合理性。
3、不稳定的结构，甚至具备一 ...

卡卡老师，slab优化的时候ISIF=2，这样设置合理吗？ 是不是应该设置为3啊？

卡开发发

ljx199210 发表于 2021-11-9 10:49
卡卡老师，slab优化的时候ISIF=2，这样设置合理吗？ 是不是应该设置为3啊？

合理，一般表面不大用isif=3，是因为表面足够厚度时应当能复现与块体相似的晶格。如果你做的是个薄层结构，那应该用isif=3并且配合OPTCELL的使用。

卡开发发

ljx199210 发表于 2021-11-9 10:13
谢谢老师，基底结构是钙钛矿ABO3，下载下来后直接就切面优化了，优化后就变成这样了，您看是不是里面的原 ...

大概可能的排查方向：
1、厚度是应该检查下是否足够。
2、包括原子的计量数是否与块体一样？
3、优化中的每一步SCF是否都是达到收敛？
4、计算精度是否充分？

其他：磁矩如果真的按照其他人所说要全设置为0，那么用ispin=1就行了，计算速度还能快点，但是我不确定具体是什么体系，所以目前对此存疑。另外SYMPREC是识别对称性的阈值，对表面来说一般而言没对称性，其实用ISYM=0就行了。