Cu2O几何优化scf不收敛的问题

西麦西麦

Eudaimonia 发表于 2022-5-10 09:42
我的意思是+U如果只是用于凑实验带隙(即只有算PDOS等有效)，对几何优化没有影响(或者更确切一点，对你的 ...

老师，我还想请教一下优化的时候可以更换参数吗？比如我算CEL-OPT的时候用DIIS的方法，在GEO-OPT的时候再换成CG的方法，并且调整其他如cutoff alpha之类的参数？

Eudaimonia

西麦西麦 发表于 2022-5-10 13:57
老师你好，感谢指导，因为我原来是做实验的刚接触计算，有些东西理解的不太到位，我把现在的疑惑总结了一下 ...

1.这个情况我也不太确定到底什么时候该+U

2.这个要确定以往文献中的结构和你是否完全一致，不一致的话可能没有比较是否类似的必要，下面是我在MP里面找到的不同结构的Cu2S和Cu，可以看到他们的DOS并不是完全相同的


3.可以，参考[CP2K] cp2k中的磁矩信息在哪里查看呢，带隙应该是计算PDOS吧，计算DOS的时候不能加K点的

4.最好使用Diag方法进行优化，在我的某个帖子中卡开发发老师也认为Diag方法远比OT更加稳健，目前我的认识是除非大到算不动的体系，尽量避免使用OT
磁矩设置在&kind部分加入
       MAGNETIZATION  X  
X为指定磁矩进行设置
是否可以增加alpha最好进行一些测试

5.论坛之前有一个很好的讨论，关于Fe的，可以找一下

6.如果磁矩，k点等等参数设置恰当，重排也不一定能说不对

7.只要你保证自己的所有模型都在一个条件下进行优化，可以更换参数

其他：今天刚好没啥事跑了一下你的Restart文件，报错
用你的Restart文件通过Multiwfn重新创建了inp文件进行测试，都正常收敛了(都是14-15步收敛)，并未遇上SCF收敛困难的问题

并且计算出的能量不加U和磁矩的结果能量最低，其次是+磁矩的，高了大概0.0015Hatree，最高是+U+磁矩的，说明在该计算体系起码+磁矩是多此一举

具体设置细节是用了2021-Jun-3,  Multiwfn 3.8(dev)版本，更新版本的Multiwfn有其他细节改动，在较老版本的cp2k中容易报错，cp2k版本8.2
直接载入，生成输入文件即可，磁矩和+U部分均在&KIND Cu 下进行对应更改，磁矩设置为1，并同时更改自旋多重度为3，+U复制你的restart文件
单点能计算能量收敛限是5 E-6，几何优化会更高一些，设置为3 E-6
更改基组为你设置的基组
从个人经验来看NBROYDEN适当加大总是有利于收敛，改为12

西麦西麦

Eudaimonia 发表于 2022-5-11 20:42
1.这个情况我也不太确定到底什么时候该+U

2.这个要确定以往文献中的结构和你是否完全一致，不一致的话 ...

非常感谢老师的指导，豁然开朗，我认真学习一下，学习心得与总结随后附上，再次感谢！

卡开发发

西麦西麦 发表于 2022-5-12 22:23
非常感谢老师的指导，豁然开朗，我认真学习一下，学习心得与总结随后附上，再次感谢！

虽然比较忙，不过我还是做一点点提示吧：

Materials Project是个通过高通量计算的数据库，也就是说必然是按照某个规则产生输入或输出，很多磁性材料人都摸不清楚磁性的情况这些规则也就仅供参考了。之所以算出来0.012μB有可能是因为体系被按照自旋极化的情况做初猜，因为收敛标准的问题没有完全被算到0，当然慎重起见可以看看0和1算完的结果到底哪个能量低（展宽k点请慎重测试，对磁矩有影响）。另外要注意，表面还是有可能出现磁矩与块体有差异（比如块体无磁性但表面的表层有局域化的未成对电子）的情况。

Diag鲁棒性要更好，尤其是偏金属性的体系，恰好过渡金属氧化物有可能会出现bulk是半导体但是切完面gap就不见了的情况。CP2K的DFT+U太拉胯了。

西麦西麦

卡开发发 发表于 2022-5-13 06:56
虽然比较忙，不过我还是做一点点提示吧：

Materials Project是个通过高通量计算的数据库，也就是说必 ...

感谢发发老师百忙之中的指导！我按Eudaimonia和发发老师说的diag的试了一下就正常了，虽然OT、smear、diag方法对于不同体系应该怎么选择还是有些疑惑，但是找到尝试的路径了，另附上在cp2k group上一位老师关于scf不收敛的建议，最后感叹一下，计算想完全搞明白真的太难了。。。