HZSM-5分子筛上烯烃的异构芳构分子模拟，VASP和Gaussian哪个比较适用？

维维最爱小黄人

本来一直在学习用Gaussian来做烯烃的异构芳构化，老师突然觉得ZSM-5具有周期性结构，是不是用VASP来进行模拟比较好，最近查找了很多的文献，发现用VASP来做分子筛的也有很多，师姐说我需要做反应，想问问各位老师，VASP和Gaussian在做反应方面，哪个比较成熟呢？图片是ZSM-5的一个晶胞结构，共288个原子

卡开发发

加上烯烃分子就300个原子了，分子吸附后，体系的对称性也就没了。一般基于平面波方法的第一性原理程序单节点算100原子以上就已经就已经不是很愉快了（这还没考虑体积增大的影响），再考虑计算标度在O(N^2~N^3)这个级别，个人觉得用VASP可行性不大。

OPENMX、SIESTA这类算得快的LCAO程序也许可以考虑考虑，没记错的话这些程序可能不支持过渡态搜索，你得动一些其他的歪脑筋才可能实现。

liu_tiao

卡开发发 发表于 2016-6-2 17:41
加上烯烃分子就300个原子了，分子吸附后，体系的对称性也就没了。一般基于平面波方法的第一性原理程序单节 ...

    是啊。原子数太多，计算起来比较吃力。我觉得可以先用小簇算算。

卡开发发

liu_tiao 发表于 2016-6-2 20:11
是啊。原子数太多，计算起来比较吃力。我觉得可以先用小簇算算。

取团簇也是没办法的办法。方法得当的话，边缘的处理就很考验技巧了；不得当的话，可能结构直接就塌掉了（或者说是一团乱糟糟）。

大体系对计算标度太严苛，计算量指数级别增长太吓人，即便你有足够多的计算节点，还得考虑程序的并行效率。

liu_tiao

卡开发发 发表于 2016-6-2 20:28
取团簇也是没办法的办法。方法得当的话，边缘的处理就很考验技巧了；不得当的话，可能结构直接就塌掉了（ ...

卡哥，这是我师妹啊。我们组刚刚开始做ZSM5，没什么基础。而且我们计算资源有限，我用VASP算90多原子，都感觉很吃力了。在取团簇的时候，有那些地方需要注意呢。我听其他同学说，需要关注一下B酸的位点。至于边缘的处理，我就知道用H饱和啊。

卡开发发

liu_tiao 发表于 2016-6-2 20:40
卡哥，这是我师妹啊。我们组刚刚开始做ZSM5，没什么基础。而且我们计算资源有限，我用VASP算90多原子，都 ...

具体得看体系极性，可能用H饱和，也有可能用点电荷补偿（http://bbs.keinsci.com/forum.php ... hlight=%CD%C5%B4%D8，见3#和4#）或者混合使用，但怎样能有最佳的效果就真的考验技巧了。也许还有别的方案，我先找找资料。

liu_tiao

卡开发发 发表于 2016-6-2 21:37
具体得看体系极性，可能用H饱和，也有可能用点电荷补偿（http://bbs.keinsci.com/forum.php?mod=viewthre ...

因为我一直用周期性模型，对团簇了解不多。这个比较好的效果，不知道怎么定义呢。假如她用H饱和或者加点电荷补偿，如果优化之后的簇结构稳定，比如键长键角这些和优化前差别不大，是不是就可以说，边界处理的挺好。

卡开发发

liu_tiao 发表于 2016-6-2 21:47
因为我一直用周期性模型，对团簇了解不多。这个比较好的效果，不知道怎么定义呢。假如她用H饱和或者加点 ...

键长键角肯定得保证，还有电荷等，尽可能能够和PBC做出来的结果一致，也可以考虑慢慢扩大QM计算的区域，让活性区域的性质收敛。暂时只能想到这么多，看看大家还有什么其他的idea。

liu_tiao

卡开发发 发表于 2016-6-2 22:01
键长键角肯定得保证，还有电荷等，尽可能能够和PBC做出来的结果一致，也可以考虑慢慢扩大QM计算的区域， ...

   谢谢啦。我让她去算一算。

卡开发发

liu_tiao 发表于 2016-6-2 22:05
谢谢啦。我让她去算一算。

cp2k值得试试，站内可能@ChemiAndy 用过这玩意，效果如何我暂时不好说。