求助C,H,O,N,S,Ti组成总数为223个原子的分子优化位移难以收敛的问题

学物理不秃头

各位老师好，最近在优化一个分子，原子由C,H,O,N,S,Ti组成，总数为223个，使用软件为Gaussian 09, Revision C.01。优化过程受力和位移一直震荡，前后调了近两个星期，目前输入文件如图一，优化的模型如图二，但是位移依旧震荡，感觉没有向好的趋势。目前算的特别慢，而且由于返稿期限的问题时间比较紧，优化完后还要算电荷转移和投影态密度，请问还有什么办法可以尝试？

Strange

带有Ti用M06-2X合适吗……？你这可能都不是震荡的问题

ahxb

大体系几何优化步数更多，这才30~40步，而且你这体系弱相互作用显著，优化没结束很正常。
限于用Gaussian的话，（1）加核心；（2）多给内存，24核机子不可能就10G内存；（3）适当减小模型大小；（4）使用混合基组；（5）用低级别的方法（如半经验等）先做一次优化，然后再用高级别的方法优化。不建议在几何优化不接近收敛时把maxstep设小，优化步骤很可能更多。
不限于用Gaussian的话，可以考虑用ORCA开RI计算，泛函、基组完全一致时算一次能量的时间只有Gaussian的几分之一。ORCA优化好的结构可以换用Gaussian做后续计算。有时间或者担心的话换用在用Gaussian优化一遍。

sobereva

找个更好的机子算，没有就去租

本来M06-2X就严重不适合这种体系，而且速度还慢，由于对积分格点敏感，几何优化往往还更难收敛、更容易出现虚频，用这个完全是自找麻烦。改成PBE0-D3(BJ)，结合int=fine，几何优化每步速度快能一倍甚至更多。maxstep没必要那么小。没事别随便用M06-2X做几何优化。

当前用的什么基组也没明确说，别人也没法准确回答怎么从基组层面改进。这种事都必须自觉交代清楚

此外，明显能量、受力都还有平滑收敛趋势，甭那么着急。

学物理不秃头

Strange 发表于 2024-2-19 13:22
带有Ti用M06-2X合适吗……？你这可能都不是震荡的问题

感谢感谢，因为考虑弱相互作用所以用的m062x,Ti用赝势基组算的。

学物理不秃头

ahxb 发表于 2024-2-19 13:23
大体系几何优化步数更多，这才30~40步，而且你这体系弱相互作用显著，优化没结束很正常。
限于用Gaussian ...

感谢，感谢，我重新改一下。

学物理不秃头

sobereva 发表于 2024-2-19 14:14
找个更好的机子算，没有就去租

本来M06-2X就严重不适合这种体系，而且速度还慢，由于对积分格点敏感，几 ...

好的好的，感谢老师，我找一个能用D3（BJ）的机子。基组主族元素的原子用的6-31g(d),Ti用的LANL2DZ。请问老师maxstep设几合适呢? 5可以吗？

sobereva

学物理不秃头 发表于 2024-2-19 20:48
好的好的，感谢老师，我找一个能用D3（BJ）的机子。基组主族元素的原子用的6-31g(d),Ti用的LANL2DZ。请问 ...

除非你之前确实发现震荡了，否则没必要设这个。没准可能原本较少的步数就能达到极小点结构，加了这个反倒需要多几十步白浪费很多时间

学物理不秃头

sobereva 发表于 2024-2-19 20:56
除非你之前确实发现震荡了，否则没必要设这个。没准可能原本较少的步数就能达到极小点结构，加了这个反倒 ...

好的老师，感谢您。那我先跑一段时间观望一下。