求助：Fe2O3做结构优化时不收敛该如何解决？

woshixuebaxixi

磁性体系计算--从入门到放弃 具体的结果放在了ppt中方便老师查看
请求各位老师帮忙看一下学生做的这几个关于Fe2O3的计算，多次尝试调参数都无法成功收敛，刚入门cp2k跪求老师们的指导！！！
一. 各种参数的设置
1.大体系（原子数200左右）、结构用gaussview建立（110）晶面 删除部分原子、晶胞体积较大、原子数较多、对所有O2-设置了&BS字段、Fe的磁矩设置为3.7（由上往下分别为正负）、 自旋多重度设置为1、K点设置为221、 EPS_DEFAULT设置为1.0E-12、设置为二维XY周期性、 PSOLVER MT、设置CUTOFF400 REL_CUTOFF 55、 MAX_SCF 128 EPS_SCF 1.0E-06、使用对角化、混合的方式计算ALPHA 0.4 NBROYDEN 8、做变胞优化、EXTERNAL_PRESSURE  1.01325、限制未加、使用BFGS算法置信半径0.2、对下两层原子进行固定。
2.使用较小的晶胞、采用221扩胞、不满足原子比、分别对两层Fe进行&BS字段的设置分别加U=2、对所有O2-设置了&BS字段、 自旋多重度设置为1、设置CUTOFF350 REL_CUTOFF 50、MAX_SCF 128 EPS_SCF 5.0E-06、开OT DIIS 2PNT MAX_SCF 20 EPS_SCF 1.0E-06、使用BFGS算法置信半径0.2
3.使用较小的晶胞、不扩胞、不满足原子比、使用DZVP-MOLOPY-SR-GTH计算、分别对两层Fe进行&BS字段的设置分别加U=2、对所有O2-设置了&BS字段、 自旋多重度设置为1、设置CUTOFF350 REL_CUTOFF 50、MAX_SCF 128 EPS_SCF 1.0E-06、使用对角化方法，混合的方式计算ALPHA 0.4 NBROYDEN 8 、MAX_SCF 20 EPS_SCF 1.0E-06、使用BFGS算法置信半径0.2、固定下两层原子。
尝试增加PREFERRED_DIAG_LIBRARY  SCALAPACK  力变大

4.使用较小的晶胞、 直接加入PREFERRED_DIAG_LIBRARY  SCALAPACK、不扩胞、重新切面满足原子比、分别对两层Fe进行&BS字段的设置、不加U、对所有O2-设置了&BS字段、使用K4,4,1、自旋多重度设置为1、设置CUTOFF400 REL_CUTOFF 55、MAX_SCF 128 EPS_SCF 1.0E-06、采用对角化的方法、混合的方式计算ALPHA 0.4 NBROYDEN 8 、使用BFGS算法置信半径0.2  结果：跑40步不收敛
修改参数：使用上面的restart文件、开启OT方法、 ALGORITHM  STRICT 、MINIMIZER  DIIS 、SPS_SCF     9.9999999999999995E-07 、MAX_SCF  20、不设置K点 结果：不收敛且能量一直在上升

修改参数：使用上面的restart文件、加入PREFERRED_DIAG_LIBRARY  SCALAPACK、分别对两层Fe进行&BS字段的设置、不加U、对所有O2-设置了&BS字段、修改置信半径为0.05、使用K5,5,2、自旋多重度设置为1、设置CUTOFF450 REL_CUTOFF 55使用对角化的方法、混合的方式计算ALPHA 0.4 NBROYDEN 8 、结果：不收敛

修改参数：使用上面的restart文件、加入PREFERRED_DIAG_LIBRARY  SCALAPACK、加入USE_RAT_FUN_OPT  T、分别对两层Fe进行&BS字段的设置、不加U、对所有O2-设置了&BS字段、修改置信半径为0.05、使用K5,5,1、自旋多重度设置为1、设置CUTOFF450 REL_CUTOFF 55、使用对角化的方法、混合的方式计算ALPHA 0.4 NBROYDEN 8 、EPS_DEFAULT 1E-14、结果：不收敛

5.将下载的Fe2O3的cif文件直接放入cp2k对不同层Fe使用BS字段设置电子组态，设置自旋多重度为1，设置k点为442，设置CUTOFF450 REL_CUTOFF 55、使用对角化的方法、混合的方式计算ALPHA 0.4 NBROYDEN 8，使用BFGS的方法置信半径设置0.05，固定盒子进行优化。跑了190步不仍不收敛。
6.将100原子左右的Fe2O3放入、使用CG方法计算、分别对两层Fe进行&BS字段的设置、对所有O2-设置了&BS字段、K点设置222 自旋多重度设置为1、设置CUTOFF350 REL_CUTOFF 50、MAX_SCF 128 EPS_SCF 5.0E-06、使用对角化方法，混合的方式计算ALPHA 0.1 NBROYDEN 16。跑了22步不仍不收敛。
修改设置CUTOFF800 REL_CUTOFF 55、K点222 跑了19步不仍不收敛。
7.GFN1-xTB算收敛但不合理：大体系（大约200原子）自旋多重度设置为3、使用OT（Multiwfn默认产生的一些变量），使用GFN1-xTB方法，跑了439步终于收敛，但内部Fe原子的排列也趋于混乱
8.还是选择使用PEB/DZVP-MOLOPT-SR-GTH进行结构优化，先用VASP进行221k点的结构优化，再放入cp2k内，对不同层Fe使用BS字段设置电子组态，设置自旋多重度为2，设置k点为442，设置CUTOFF800 REL_CUTOFF 60、使用对角化的方法、混合的方式计算ALPHA 0.1 NBROYDEN 16，使用BFGS的方法置信半径设置0.2，固定盒子进行优化。
9.感觉是因为BS设置，将不同层Fe设置磁矩为1（考虑了正负）Co设置磁矩为0.5，设置自旋多重度为6，设置k点为442，设置CUTOFF800 REL_CUTOFF 60、使用对角化的方法、混合的方式计算ALPHA 0.1 NBROYDEN 16，使用BFGS的方法置信半径设置0.5，固定盒子进行优化。结果：算了5个小时卡在了第一步 又尝试了置信半径改为0.02 结果并未变好
球球各位老师给我提一些建议吧！！！或者有没有想过体系的老师可以帮帮我

sobereva

与其文字描述一大堆，远不如直接把输入文件上传，否则别人都没法准确知道你当前算的体系长什么样，若有硬伤也无从判断

woshixuebaxixi

好的老师 我这就上传

sigma-jlu

cp2k的k点支持不是很完善，设置k点为442的优化，我在2023.1版中也未曾跑成功过，如果你使用2024版，可能会好些，但我还没试过2024版，无法进一步点评。

woshixuebaxixi

老师 我上面使用的就是2024版本的 就是跑的非常慢 很难收敛

woshixuebaxixi

老师 如果我用VASP 使用GGA-PBE算好结构优化，然后扩胞放在cp2k里面算能量等一系列的性质可以吗？