使用CP2K对Fe-CHA沸石进行结构优化（固定晶格）时，SCF不收敛的问题

MolyAlloy

近日尝试手动搭建Fe-CHA，原始cif文件从iza数据库下载，搭建完毕后的模型使用VASP进行计算能够正常优化结构并收敛
考虑到日后可能需要大批量计算，故编译好CP2K后便投入测试，但在优化结构（固定晶格）时，遇到了不收敛的问题
描述如下：
由原始cif进行晶格平移后进行Al原子的替换和Fe原子的添加，搭建好的模型为cif格式使用Multiwfn生成CP2K输入文件
任务选择为结构优化（固定晶格），使用PBE+ DZVP-MOLOPT-SR-GTH基组，开启D3(BJ)校正，选择Diagonalization，K点选择Γ点，优化算法选择CG
根据文献中对Fe-CHA的报道，自旋多重度设置为5，Fe的magnetization设置为4，文献doi：10.1002/cctc.202401416，10.1016/j.cattod.2024.114553
CUTOFF参考vasp配置为500
其余使用Multiwfn的默认设置
投入计算的时候，一个循环跑到了默认128的上限，提示SCF run NOT converged.

参考sob老师的在http://bbs.keinsci.com/thread-37196-1-1.html中提到的几种情况，自己做了如下尝试：
1、检查结构合理性。使用VASP优化好的结构，重复上述计算，依然失败
2、开启smearing，参考http://bbs.keinsci.com/thread-22642-1-1.html，不设置自旋多重度，仅保留Fe的magnetization设置为4，失败

恳请论坛各位老师指点，谢谢

Chao666

1.k点不应该用gamma点，一定要用gamma点就得扩胞，否则就增加k点数量
2.可以用OT的话，建议开启OT跑一下，某些带过渡金属体系用对角化会不收敛

Stardust0831

根据经验来说，这个体系不是非扩胞不可的。可以继续现有结构+Γ点。
Fe是臭名昭著的需要极高的CUTOFF的，非要用DZVP-MOLOPT-SR-GTH的话，我会上1000Ry的cutoff。或者直接把基组换成pob-TZVP-rev2，对cutoff的要求会低很多。
另外，尝试开OT，并用上CG和IRAC，对当前体系或许有助于scf收敛。
结构优化算法用BFGS就行。
注意”CUTOFF参考vasp配置为500“这句话是要挨大批评的，cp2k的cutoff单位是Ry，VASP里单位是eV。这俩程序的基组也完全不是一回事，不可以混为一谈。

sobereva

像这种不需要开smearing的情况首先就应该想到开OT

MolyAlloy

Stardust0831 发表于 2025-7-28 01:18
根据经验来说，这个体系不是非扩胞不可的。可以继续现有结构+Γ点。
Fe是臭名昭著的需要极高的CUTOFF的， ...

感谢老师您的指点，这是我想当然了，没有考虑VASP和CP2K的差异
结合您的建议我会重新进行测试

MolyAlloy

sobereva 发表于 2025-7-28 01:32
像这种不需要开smearing的情况首先就应该想到开OT

感谢Sob老师的指点，没有用OT再做一次测试是我的疏忽

MolyAlloy

Chao666 发表于 2025-7-27 22:56
1.k点不应该用gamma点，一定要用gamma点就得扩胞，否则就增加k点数量
2.可以用OT的话，建议开启OT跑一下， ...

感谢老师您的建议，这次也是我想当然了，之前在VASP里面对于沸石这种体系我都是用Γ点的
没有考虑到VASP和CP2K的差异