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[CP2K] 求助:CP2K计算SiO2表面吸附Cu-MTC络合物时SCF不收敛问题

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各位老师好:

本人在使用CP2K计算“SiO2表面“吸附“二价铜离子-美他环素络合物(Cu-MTC)”中遇到SCF不收敛问题,且完全没有任何收敛趋势。该体系中只有一个二价Cu,按理说不应该收敛如此困难。本人根据社长的博文《CP2K中遇到SCF难收敛时的解决方法》作了如下检查和尝试但依然未能解决问题,就此请教各位老师:
(1)检查结构/电荷/自旋多重度等信息的合理性:该Cu-MTC配合物体系电荷为2,自旋多重度为2,结构已经经过Gaussian16的几何优化(PBE0-D3BJ/def2SVP scrf),因此结构本身,以及电荷和自旋多重度设置都是合理的.
(2)检查基组和泛函:该体系在CP2K中使用了默认的PBE-D3BJ/DZVP-MOLOPT-SR-GTH,已经是DFT级别的最底线的级别,应对文章发表时不宜继续降低计算级别。若强行使用GFN1-xTB级别可以收敛,但是读取波函数作为新的初猜仍然无法解决问题——无效
(3)将k点从gamma增加到221,计算速度过慢,尝试数十步发现仍然完全没有收敛趋势——大概率无效,停止测试
(4)将CUTOFF和REL_CUTOFF从400和50,参考社长的讲义提高到650和55——无效
(5)为Cu(II)设置MAGNETIZATION为0.58(该数值为上述Gaussian16计算得到的Cu离子自旋布居)——无效
(6)开启smearing——无效
(7)将对角化改为OT——无效
(8)改用PULAY_MIXING方法——无效
(9)实用BROYDEN_MIXING时将ALPHA改为0.3——无效

特殊测试:将该体系发给一位使用VASP的同行,是可以正常计算的,这从侧面说明该体系的几何结构和电子结构设置应该是合理的,理论上应该用CP2K也可以计算,问题可能还是出在CP2K的设置上。现附上我最初测试的DFT级别的输入文件,期待各位专家的指教,谢谢老师

complex.cif

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发表于 Post on 2025-10-23 08:27:02 | 只看该作者 Only view this author
一个程序计算不报错决不意味着当前计算模型就有意义

初始结构下Cu对着的O上的H和Cu在同一侧,这明显不符合常识
北京科音自然科学研究中心http://www.keinsci.com)致力于计算化学的发展和传播,长期开办极高质量的各种计算化学类培训:初级量子化学培训班中级量子化学培训班高级量子化学培训班量子化学波函数分析与Multiwfn程序培训班分子动力学与GROMACS培训班CP2K第一性原理计算培训班,内容介绍以及往届资料购买请点击相应链接查看。这些培训是计算化学从零快速入门以及进一步全面系统性提升研究水平的高速路!培训各种常见问题见《北京科音办的培训班FAQ》
欢迎加入北京科音微信公众号获取北京科音培训的最新消息,并避免错过网上有价值的计算化学文章!
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Multiwfn主页:http://sobereva.com/multiwfn(十分强大、极为流行的量子化学波函数分析程序)
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-10-23 18:31:26 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2025-10-23 08:27
一个程序计算不报错决不意味着当前计算模型就有意义

初始结构下Cu对着的O上的H和Cu在同一侧,这明显不符 ...

感谢社长的指正。我们在构建吸附构型时确实需要使得Cu吸附在表面的O上,您的意思是不是说与此同时,Cu必须尽量远离表面的H一些距离呢?

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发表于 Post on 2025-10-24 01:59:58 | 只看该作者 Only view this author
bogong 发表于 2025-10-23 18:31
感谢社长的指正。我们在构建吸附构型时确实需要使得Cu吸附在表面的O上,您的意思是不是说与此同时,Cu必 ...

让Cu从O暴露的、没有H碍事的方向接触
北京科音自然科学研究中心http://www.keinsci.com)致力于计算化学的发展和传播,长期开办极高质量的各种计算化学类培训:初级量子化学培训班中级量子化学培训班高级量子化学培训班量子化学波函数分析与Multiwfn程序培训班分子动力学与GROMACS培训班CP2K第一性原理计算培训班,内容介绍以及往届资料购买请点击相应链接查看。这些培训是计算化学从零快速入门以及进一步全面系统性提升研究水平的高速路!培训各种常见问题见《北京科音办的培训班FAQ》
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 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-10-24 11:03:08 | 只看该作者 Only view this author
sobereva 发表于 2025-10-24 01:59
让Cu从O暴露的、没有H碍事的方向接触

感谢社长的指点

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发表于 Post on 2025-10-26 12:06:55 | 只看该作者 Only view this author
本帖最后由 spinel 于 2025-10-28 09:08 编辑
bogong 发表于 2025-10-24 11:03
感谢社长的指点

可以参考这篇帖子,加入抗衡离子求助VASP计算吸附能中关于带电体系的问题 - 第一性原理 (First-principles) - 计算化学公社

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-10-28 15:08:29 | 只看该作者 Only view this author
spinel 发表于 2025-10-26 12:06
可以参考这篇帖子,加入抗衡离子求助VASP计算吸附能中关于带电体系的问题 - 第一性原理 (First-principle ...

感谢您的建议,我个人更倾向于使用CP2K来计算

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发表于 Post on 2025-10-28 15:40:58 | 只看该作者 Only view this author
bogong 发表于 2025-10-28 15:08
感谢您的建议,我个人更倾向于使用CP2K来计算

您目前成功优化出这个结构了吗,我试了试没优化出来

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 楼主 Author| 发表于 Post on 2025-10-29 10:15:32 | 只看该作者 Only view this author
spinel 发表于 2025-10-28 15:40
您目前成功优化出这个结构了吗,我试了试没优化出来

感谢您的帮助,我们目前服务器出了一些问题,后续好了再试试社长的建议,改变初始结构试一下

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