VASP计算发射光谱步骤求助

酱汁牛肉

大家好！最近再用VASP计算单层MoS2得荧光发射光谱，但是看了好多文献或者论坛上大家得讨论只有用VASP计算吸收光谱的，不知道用下面的步骤对不对。
谢谢大家~

zjxitcc

垂直激发对应的是吸收光谱。
发射没戏。

pwzhou

计算发射光谱需要优化出激发态构型

三石草祭

您好，您介绍的主要是对于有机体系的计算，对于二维材料或者其他材料VASP能否计算有待考证，吸收光谱是通过计算导带价带的gap计算得到的吗？如果是的话，对于发射应该也是适用的，前提是直接带隙，且半高宽比较窄，类似于钙钛矿材料

酱汁牛肉

三石草祭 发表于 2020-2-6 17:39
您好，您介绍的主要是对于有机体系的计算，对于二维材料或者其他材料VASP能否计算有待考证，吸收光谱是通过 ...

您好！吸收光谱我是根据VASP官网介绍的TDDFT的BSE方法计算得来的
https://www.vasp.at/wiki/index.p ... ies_of_Si_using_BSE
他是通过计算optical response function从而得到的吸收光谱。

酱汁牛肉

pwzhou 发表于 2020-2-6 13:36
计算发射光谱需要优化出激发态构型

您好~我之前利用FERWE与FERDO固定电子态，尝试过进行激发态构型计算，我的体系是1X1的二维的MoS2体系，POSCAR如下：
Mo1 S2
   1.00000000000000
     3.1708696595022934    0.0000000045612923    0.0000000000000000
    -1.5854353218348112    2.7460533682335244    0.0000000000000000
     0.0000000000000000    0.0000000000000000   23.1245887822981189
   Mo   S
     1     2
Direct
  0.6666669999999968  0.3333330000000032  0.5000000000000000
  0.3333330000000032  0.6666669999999968  0.4321391015134495
  0.3333330000000032  0.6666669999999968  0.5678608984865505


然后进行计算的INCAR如下：
SYSTEM = MoS2

GGA = PE
IVDW =11

LREAL  = Auto
ENCUT  = 450
PREC   = Accurate
EDIFF  = 1e-5  
ALGO  = Normal
NELM=  200
     
ISMEAR =-2
ISPIN  = 2
FERWE = 11*1.0 1*0.0 1*1.0 15*0.0 #The syntax is BANDS*OCC
FERDO = 11*1.0 1*1.0 1*0.0 15*0.0

  EDIFFG =-0.02  
  NSW    = 500   
  IBRION = 2     
  NFREE=2


但是总是报错说：Error reading item 'FERWE' from file INCAR.
其中POTCAR使用的是Mo_pv（9个价电子）与S（6个价电子），总共有24个电子
不知道您知道是什么问题吗？

酱汁牛肉

zjxitcc 发表于 2020-2-6 11:10
垂直激发对应的是吸收光谱。
发射没戏。

您好~垂直发射能是不是可以计算发射光谱呀？

卡开发发

酱汁牛肉 发表于 2020-2-6 18:41
您好~我之前利用FERWE与FERDO固定电子态，尝试过进行激发态构型计算，我的体系是1X1的二维的MoS2体系，PO ...

1、MoS2，Mo_pv有9个价电子，S有6个价电子，该有9+6+6=21电子（最好确定一下POTCAR的顺序）。
2、周期性的电子态是由能带指标n和Bloch vector k两个来标记的，FERWE和FERDO使用的时候应该看一下到底是哪个能级激发到哪个能级，你可以参考https://cms.mpi.univie.ac.at/vas ... _SMEARINGS_tag.html，其中：

The band-index runs fastest.

可以先做SCF来看一下能级是怎么排的。
3、1x1的晶格来做是否合理我不太能够确定。

酱汁牛肉

卡开发发 发表于 2020-2-7 11:35
1、MoS2，Mo_pv有9个价电子，S有6个价电子，该有9+6+6=21电子（最好确定一下POTCAR的顺序）。
2、周期性 ...

谢谢~~
不好意思我看错了Mo_pv是12个电子。
我是计算了SCF之后，从第13个能级开始时occupation为0，由此确定FERWE与FERDO的电子排布的。
谢谢老师的建议，我也觉得1X1有可能不太对，感觉有点小了，我再在4X4的表面上试一下~

薛定谔的老猫

看到过用Castep计算固体荧光的，现在Castep学术免费了，可以尝试下！

酱汁牛肉

薛定谔的老猫 发表于 2020-2-8 11:20
看到过用Castep计算固体荧光的，现在Castep学术免费了，可以尝试下！

谢谢！！

Xian

卡开发发 发表于 2020-2-7 11:35
1、MoS2，Mo_pv有9个价电子，S有6个价电子，该有9+6+6=21电子（最好确定一下POTCAR的顺序）。
2、周期性 ...

卡开发发前辈，关于用固定占据来近似激发态计算，我的理解是：
1. 计算基态能量，然后改变电子占据，不优化结构，直接算能量，那么这样的能量差可以认为垂直激发能；
2. 改变电子占据，然后优化结构，然后计算能量，然后减去基态能量，这样的能量差可以认为是发射的能量。
请问我的理解合适吗？
还有就是我看了你之前发的帖子，里面说要读取基态自洽的WAVECAR，那么不管是否需要做结构优化（改变电子占据后），都要读取基态自洽的WAVECAR吗？
期待回复，非常感谢。

卡开发发

Xian 发表于 2020-8-29 21:31
卡开发发前辈，关于用固定占据来近似激发态计算，我的理解是：
1. 计算基态能量，然后改变电子占据，不 ...

1、2按照deltaSCF的框架，确实如此，不过我尚不确定约束占据数的情况优化结构会不会有什么问题，最好做好详细的测试。
2、按道理说，读取应该不是必要的，只是可能会出现SCF比较难收敛的情况才这样做。

Xian

卡开发发 发表于 2020-8-29 22:13
1、2按照deltaSCF的框架，确实如此，不过我尚不确定约束占据数的情况优化结构会不会有什么问题，最好做好 ...

非常感谢你的回复。我测试了一个小体系，发现电子步很难收敛，而且离子步跑了2步就有错误信息（Error EDDDAV: Call to ZHEGV failed. Returncode =   7 1   8），没法继续了

卡开发发

Xian 发表于 2020-8-31 19:07
非常感谢你的回复。我测试了一个小体系，发现电子步很难收敛，而且离子步跑了2步就有错误信息（Error EDD ...

试着减小初猜步长（POTIM）。