用STEOM-DLPNO-CCSD方法计算激发能报错

Adachem

大家好！
     用STEOM-DLPNO-CCSD方法算一个20个原子的分子可以正常结束，但是换成一个50原子的分子后算了几个小时就报错了，麻烦大家帮忙看一下是哪里出问题，先谢谢了。
输入的关键性命令我是直接用Multiwfn产生的，如下：
! STEOM-DLPNO-CCSD RIJK def2-TZVP def2/JK def2-TZVP/C tightSCF noautostart miniprint nopop
%maxcore  25000
%pal nprocs 8  end
%mdci
nroots 3
end

报错文件放到附件里面了，报错信息如下:
file orca_mdci/mdci_rhf_dlpno_eom.cpp, line 3730, Process 2]: Error (ORCA_MDCI): Solution of the EA=EOM-DLPNO-CCSD equations failed.

--------------------------------------------------------------------------
Primary job  terminated normally, but 1 process returned
a non-zero exit code. Per user-direction, the job has been aborted.
--------------------------------------------------------------------------
--------------------------------------------------------------------------
mpirun detected that one or more processes exited with non-zero status, thus causing
the job to be terminated. The first process to do so was:

  Process name: [[22496,1],7]
  Exit code:    125


此外，out文件的最后有如下提示（见附件）：
Warning: high double excitation character, excluding from the STEOM transformation
Final no active EA roots:    7
[file orca_mdci/mdci_rhf_dlpno_eom.cpp, line 3730, Process 0]: Error (ORCA_MDCI): Solution of the EA=EOM-DLPNO-CCSD equations failed.

[file orca_mdci/mdci_rhf_dlpno_eom.cpp, line 3730, Process 6]: Error (ORCA_MDCI): Solution of the EA=EOM-DLPNO-CCSD equations failed

out文件往上翻还提示：
--- The EOM iterations have NOT converged ---
EA STATE=  0:  percentage singles     93.406
EA STATE=  1:  percentage singles     93.975
EA STATE=  2:  percentage singles     93.495
EA STATE=  3:  percentage singles     93.657
EA STATE=  4:  percentage singles     93.439
EA STATE=  5:  percentage singles     93.180
EA STATE=  6:  percentage singles     65.750

麻烦大家帮忙看一下这种是什么原因报错呢，多谢！

wzkchem5

可能是活性空间不够大，尤其是虚轨道的活性空间不够大

Adachem

wzkchem5 发表于 2022-6-2 19:47
可能是活性空间不够大，尤其是虚轨道的活性空间不够大

请问这个问题应该怎么解决呢？

wzkchem5

Adachem 发表于 2022-6-2 12:56
请问这个问题应该怎么解决呢？

在输入文件里增大活性空间，具体看orca手册

Adachem

wzkchem5 发表于 2022-6-2 20:37
在输入文件里增大活性空间，具体看orca手册

好的，谢谢~