使用CP2K 2024.3跑丙烯酰氯和甲醇的反应，三乙胺做缚酸剂，但没观察到反应

牧生 · 发表于 Post on 2024-10-13 14:09:36

本帖最后由牧生于 2024-10-13 14:27 编辑

建立了一个包含4个丙烯酰氯，4个甲醇，4个三乙胺分子的盒子，总共156原子，期望看到丙烯酰氯与甲醇反应得到丙烯酸甲酯，三乙胺变成三乙胺盐酸盐的过程。

Multiwfn更新日期update date: 2024-Oct-10，CP2K版本为2024.3，CPU为13900K，共使用12核在跑这个任务。

使用Multiwfn得到CP2K输入文件，依次按以下选择

cp2k //进入CP2K输入文件的功能
-1    //选择
6    //选择MD
1    //选择方法
30 //对于如此简单的几种元素，GFN1-xTB应该是可用的，且为了图个快，先找找感觉。实在是PBE跑起来还是挺耗时的。
10 //温度设置
2    //推荐的热浴
0    //得到输入文件

手动把得到的inp文件中的STEPS 200改成了50000，把TIMESTEP 1.0改成了0.5，把TEMPERATURE 298.15改成了500 （这个反应本来就极容易发生的，设置温度较高是为了尽快在模拟中看到反应发生），把TRAJECTORY下面的1改成了10，其余未变，输入文件在附件中

AIMD.inp (12.67 KB, 下载次数 Times of downloads: 6)

但是跑了几天，所有的分子跑散开，一点也没看到键的变化，一个键的拉伸都没看到。即使把所有分子都卷回盒子，但仍然保持了原分子的样式

请问我的设置有哪里不合理吗？该如何进行修改？

丁越 · 发表于 Post on 2024-10-14 23:25:50

本帖最后由丁越于 2024-10-14 23:31 编辑

除非势垒很低的反应，跑个几十个ps有期望观察到化学反应的发生。这种势垒不低情况下一般都用一些动力学增强采样手段如Metadynamics, umbrella sampling等通过定义合理的反应坐标，然后研究沿着反应坐标的自由能变化。

另外还有一个问题是关于你的模型，这应该是液相反应吧，所以盒子里也得填充水，并且直接用NPT系综就行。

牧生 · 发表于 Post on 2024-10-15 08:14:50

本帖最后由牧生于 2024-10-15 08:17 编辑

丁越发表于 2024-10-14 23:25
除非势垒很低的反应，跑个几十个ps有期望观察到化学反应的发生。这种势垒不低情况下一般都用一些动力学增强 ...

我的想法是：这三物质都是液体，所以应该既是反应物，也是溶剂，不用额外加溶剂。势垒的问题，我尝试下再升高温度。

我试过PBE方法，用丙酮做隐式溶剂，算的太慢。

我会考虑下您的建议。

Graphite · 发表于 Post on 2024-10-15 13:39:51

既然是液体的那这盒子也太空，跟蒸汽也差不多了。跑好久才有效碰撞一次，完了角度不对没反应又撞远了。
建议是上AIMD之前先用reaxff跑一遍，至少能快速排除一些关于模型大小之类的非势函数问题。反正一把也就几分钟。

sobereva · 发表于 Post on 2024-10-17 09:42:08

减小盒子，温度至少2000K

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