用MS对VASP优化后的结构进行切面之前是否一定需要导入对称性

御风

老师们好，我需要构建FCC-PdCu合金的模型。一些问题是：

①目前已经确定FCC-PdCu是一种无序结构，即Pd原子和Cu原子随机分布在FCC晶格内，见下图1。但这样的结构显然是不可以直接用于DFT计算的。因此我需要一个明确的FCC结构。
②随后我找到了一篇JACS，里面提到了一种FCC-PdCu的结构，但文献给出的结构并不满足FCC，即a=b但≠c。见图2。所以这是我的第一个困惑。
③但我还是按照文献给出的数据构建了模型，并将它在VASP里进行了结构优化，最终得到的结构与文献中提到的相似（晶格参数），见图3。但是我在用MS导入了对称性之后，空间群不再是FCC所属的Fm3m了，见图4。不加对称性时切出来的111面跟文献给出的模型是一致的；但是加了对称性后再切出来的面和文献不一致。那么到底是文献给错了，还是说我可以在切面之前可以不加对称性呢？这是我的第二个困惑。

rabbitkiller

随后我找到了一篇JACS，里面提到了一种FCC-PdCu的结构，但文献给出的结构并不满足FCC

这里没看明白，FCC-PdCu的结构不满足FCC……

图1给的是示意图吧，只是为了说明原子是怎么填充到格子里去的，并不是实际情况。因为Cu和Pd原子性质不一样，即便你按照FCC的样子去填充，但一旦优化后位置肯定变了。

你给的图2应该就是优化后的一个结果，你仔细看你的MS窗口，不是FCC，是Triclinic...

你可能还是要再好好考虑下你要用的unit cell是啥样的，对称性是啥样的。

御风

rabbitkiller 发表于 2022-11-9 11:10
这里没看明白，FCC-PdCu的结构不满足FCC……

图1给的是示意图吧，只是为了说明原子是怎么填充到格子里 ...

是的老师，我今天咨询了一下我的导师，他说合金化后，原本的FCC的晶格常数会发生变化的。

图1给出的是我在晶体数据库里下载的FCC-PdCu合金的cif文件。文献中说的是，FCC-PdCu属于FCC晶格，晶格内的Pd和Cu可以随机分布在晶格点上，也就是一种无序的FCC晶体结构，这里的无序指的是合金的原子排列是无序的。

但是我要计算FCC-PdCu相关的DFT，就需要一个准确的FCC结构，所以去找了那篇JACS。作者优化后的FCC-PdCu的晶格常数a=b≠c，严格来说，晶格常数不等就不是FCC，因此我将它定义为“伪FCC”。但是似乎作者还是将该结构视为FCC来进行后续的计算了，我认为他们在切面之前，没有导入对称性。因为我试过，将优化后的结构导入对称性后，对称性不再是FCC所属，而是Triclinic..。

SantoUranus

最近也在做这个体系，可能回答的有点晚，说一下我的见解。
这个跟合金化后晶格常数变化没关系。你自己也说了FCC-PdCu是无序结构，文章里只是选取了两个具有代表性能量比较低的close-packed structure，你贴出来的是其中之一的FCC-L1_0结构，恰好按这种结构排列的Pd Cu原子的Unit cell其实是Tetragonal（导入对称性后应该是Tetragonal，我不知道你的Triclinic哪儿来的）而非Cubic结构，不存在“伪FCC”一说（硬要说的话“伪BCC”-distorted BCC结构还靠谱点），你把图2左边的结构稍微转个角度就清楚了。文章里给的晶格常数也是Tetragonal结构的常数。不过这里切面确实是在导入对称性之前。