求助，关于TDDFT激发态动力学的报错：“Cholesky decompose failed”

不会扣篮的后卫

各位同学，老师好。
我在用CP2K跑一个孤立体系的C60的TDDFT激发态动力学,结构是在PBE0，6-31G*级别下优化，跑150个states。
输入文件中，Excited state = 37， 是参考CP2K培训班单电子激发的例子，自己跑孤立体系C60TDDFT计算的输出结果。
因为在第一个峰值出现在state = 37，所以打算以这个相应激发态为起始。


在跑动力学时，对角化方法很难完成SCF收敛，于是换成了OT方法。但是OT方法下的PRECONDITIONER的3个选项，只有FULL_SINGLE_INVERSE
可以成功完成收敛，其余的选项（FULL_ALL和FULL_KINETIC）都未完成SCF收敛。在计算过程中，出现了WARNING

和报错信息

附上输入和输出文件的压缩文件。请问各位老师，同学有什么建议避免这个报错吗？

sobereva

你确实要对第37号激发态跑MD？这没有任何实际意义，这么高的激发态能级非常密集，必须考虑内转换，但当前做这种绝热的MD又无法体现。而且跑第37号激发态在我来看什么实际问题也都说明不了
NSTATES  150设得也太大了，白浪费巨量时间

不会扣篮的后卫

sobereva 发表于 2023-8-15 05:06
你确实要对第37号激发态跑MD？这没有任何实际意义，这么高的激发态能级非常密集，必须考虑内转换，但当前做 ...

感谢卢老师的分析。
卢老师，我之所以想对第37号激发态跑MD，是因为之前CP2K的TDDFT单电子激发分析非常理想，
如下图右下角这个表格所示，

CP2K TDDFT（150个态）电子激发算出来的峰值和实验组的峰值很匹配（如果输出文件中设为100个态的话，峰值就不能和实验组的数据很好的匹配）。
这就是我就想在CP2K的TDDFT单电子激发基础上跑MD的原因了。但目前根据您的建议，CP2K的绝热MD输出结果有局限性。




卢老师，我现在在用Libra这个软件结合CP2K跑激发态的非绝热动力学。请问您觉得这个软件怎么样呢？附上Libra的文章和Github。
Libra的文章：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2665963822001294
Libra的Github：https://github.com/Quantum-Dynamics-Hub/libra-code

sobereva

不会扣篮的后卫 发表于 2023-8-15 11:01
感谢卢老师的分析。
卢老师，我之所以想对第37号激发态跑MD，是因为之前CP2K的TDDFT单电子激发分析非常 ...

我没试过，也许可以。另外CP2K也支持结合Newton-X跑非绝热动力学

不会扣篮的后卫

sobereva 发表于 2023-8-16 07:34
我没试过，也许可以。另外CP2K也支持结合Newton-X跑非绝热动力学

请问卢老师，可以简单讲一讲CP2K该怎么结合Newton-X，来跑非绝热动力学？