有哪些软件能计算非限制性的CASSCF/CASCI

铭律凉

之前一直用OpenMolcas做多组态计算，现在想针对alpha和beta轨道设定各自的活性空间和电子  alpha部分 (8e, 13o),   beta部分(8e, 13o) 要求五重态,这应该是叫作UCASSCF/UCASCI吧。OpenMolcas似乎不支持UCAS， 想问哪些量化程序支持的，能不能做一个效率排名，因为我想要得到一个比较高的激发态

zjxitcc

没有排名，只有PySCF有unrestricted CAS。可以从OpenMolcas或其他量化程序传UHF/UKS轨道给PySCF，然后打开产生的.py文件，在末尾自己添加UCAS计算关键词。

“想要得到一个比较高的激发态” 绝对不代表 需要使用unrestricted CAS方法，正常的CAS方法一样可以得到合理的结果，一样可以计算五重态。

-HMDS-

openmolcas可以通过gasscf或者rasscf和hexs之类的关键词加ciroot选择你想要的组态实现。