700个原子体系算HOMO-LUMO可以用什么程序计算

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请问各位老师，接近700原子的体系可以用什么程序来优化基态呢，是实验组自己设计的cof结构，现在只有cof的分子式，请问这个可以算吗？

zjxitcc

（1）需要先拿到COF的晶体结构（例如cif文件），然后 使用适合周期性体系的第一性原理计算程序CP2K 在合适的计算级别下 做计算，用多个节点并行可以算得动。如果只有一个分子式比例（例如NaCl）、没有三维晶体结构，是无法进行计算的。

（2）周期性体系没有HOMO、LUMO之说，在gamma点计算下有HOCO、LUCO，在k点计算下连HOCO和LUCO也没有，名词使用应当严谨。另外，不要使用“HOMO、LUMO是万能的、可以解释一切”的观点去计算和解释目标问题，尤其是体系的热稳定性、光稳定性等等，通常它们不能解释任何实验问题。

2025.11.12补充：在周期性计算中考虑k点时，每个晶体轨道有两个下标k和n，分别表示哪一个k点和哪一个轨道。文献上倾向于把价带顶 对应的那个晶体轨道（有它对应的一组特殊{k,n}取值）称为HOCO，把导带底 对应的那个晶体轨道（有另一组特殊{k,n}取值）称为LUCO，由于HOCO和LUCO可以有不同的取值k，因此轨道能量E(LUCO)有可能低于E(HOCO)。这点与通常的孤立体系分子量子化学计算不太一样，后者在SCF计算中往往默认采用的构造原理保证了E(LUMO)高于E(HOMO)。即使某一圈迭代中E(LUMO)暂时低于E(HOMO)，程序会默认调换两个轨道，继续下一轮SCF计算，最终收敛结果一定有E(LUMO)高于E(HOMO)；当然，周期性体系gamma点计算也遵循这个特点。
除了HOCO和LUCO，那些随便一个k点下的最高占据轨道/最低未占据轨道 没有被赋予特殊的名词，不称为HOCO/LUCO。

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zjxitcc 发表于 2025-11-6 10:29
（1）需要先拿到COF的晶体结构（例如cif文件），然后 使用适合周期性体系的第一性原理计算程序CP2K 在合适 ...

谢谢老师，我再去跟他们沟通一下再了解了解

sobereva

如果有二维结构式，可以自己在GaussView里手画出来晶胞，然后用Multiwfn创建CP2K输入文件用CP2K算。目前主流的双路服务器上，纯泛函用CP2K做700原子体系的优化不是太困难（而且CP2K还可以用GFN1-xTB做预优化，更是相当快）。

北京科音CP2K第一性原理计算培训班（http://www.keinsci.com/KFP）学一遍之后很容易就能上手算这个

你当前帖子内容和标题说的事不符

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sobereva 发表于 2025-11-9 03:20
如果有二维结构式，可以自己在GaussView里手画出来晶胞，然后用Multiwfn创建CP2K输入文件用CP2K算。目前主 ...

好的老师，我学习一下，谢谢老师提醒