求助：第一性原理如何定量化描述空间位阻效应？

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-3 08:34:34

请问大家，我想考察一个反应物分子在和催化剂接触过程中的几何效应的影响。具体来说，比如一个丁烷分子在一个有较复杂局部几何结构的催化剂表面接触的脱氢反应，电子效应对于脱氢是有利的，但是实际算出的活化能却比预测的要高很多，我怀疑是这个分子和催化剂的几何结构相互作用带来的空间位阻增大了脱氢难度。如果定性分析，似乎确实是这么回事。因此，我想知道从理论分析角度知道第一性原理程序或者后处理程序等等甚至也可以包括量化程序有没有可以定量化考察这种效应的手段或者工具？
谢谢大家。

喵星大佬 · 发表于 Post on 2020-9-3 08:48:07

实际算出的比预测的高很多。。。。你是怎么预测的

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-3 08:50:40

喵星大佬发表于 2020-9-3 08:48
实际算出的比预测的高很多。。。。你是怎么预测的

就是根据体现电子效应的H原子吸附能这个描述符预测，H原子吸附能越负，TS理应越小，但是比较不同的位点，出现了反常情况。

sobereva · 发表于 Post on 2020-9-3 22:20:58

公社论坛首页google框搜位阻
之前有不少讨论

granvia · 发表于 Post on 2020-9-3 23:50:57

第一性原理是周期性体系DFT计算，目前应该没有直接的描述位阻效应的定量方法

卡开发发 · 发表于 Post on 2020-9-4 01:04:04

QE的PP模块能计算RDG和sign(lambda2)rho，参考PP手册的plot_num=19和20。

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-4 11:00:52

卡开发发发表于 2020-9-4 01:04
QE的PP模块能计算RDG和sign(lambda2)rho，参考PP手册的plot_num=19和20。

谢谢您的回复。RDG方法或者类似的方法或者代码有没有VASP的接口呢？因为我没用过QE，一直用的都是VASP。

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-4 11:04:24

sobereva 发表于 2020-9-3 22:20
公社论坛首页google框搜位阻
之前有不少讨论

感谢社长大人回复。我之前有查过，比如RDG或者NBO分析中steric能的计算等等，但是这些都是适用于量化软件的吧。现在我想知道适用于周期性体系的类似的方法有没有呢？像Periodic NBO是否也支持商业版原版NBO所支持的steric的功能呢？

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-4 11:07:08

granvia 发表于 2020-9-3 23:50
第一性原理是周期性体系DFT计算，目前应该没有直接的描述位阻效应的定量方法

感谢您的回复。所以目前如果想要考察这样的效应那就只能转化为团簇，然后用量化的方法考察吗？

get-it · 发表于 Post on 2020-9-4 11:46:38

critic2可以算rdg，有vasp接口

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-4 13:07:40

get-it 发表于 2020-9-4 11:46
critic2可以算rdg，有vasp接口

非常感谢您的有价值的信息。

冰释之川 · 发表于 Post on 2020-9-4 13:27:56

用IGM试试？只依赖于原子坐标

sobereva · 发表于 Post on 2020-9-5 02:50:17

直接挖成团簇，用Multiwfn做IGM分析，不需要依赖波函数，速度非常快，很省事，看
通过独立梯度模型(IGM)考察分子间弱相互作用
http://sobereva.com/407（http://bbs.keinsci.com/thread-9472-1-1.html）

另外，可以尝试把团簇载入Multiwfn，然后分析特定片段之间的交换互斥项。图省事的话选UFF力场就行，都不用指定原子类型，支持所有元素
使用Multiwfn做基于分子力场的能量分解分析
http://sobereva.com/442（http://bbs.keinsci.com/thread-10907-1-1.html）

sobereva · 发表于 Post on 2020-9-5 02:50:55

successjiang 发表于 2020-9-4 11:04
感谢社长大人回复。我之前有查过，比如RDG或者NBO分析中steric能的计算等等，但是这些都是适用于量化软件 ...

没用过Periodic NBO，应该是肯定不支持steric分析的

successjiang · 发表于 Post on 2020-9-5 10:01:13

sobereva 发表于 2020-9-5 02:50
直接挖成团簇，用Multiwfn做IGM分析，不需要依赖波函数，速度非常快，很省事，看
通过独立梯度模型(IGM)考 ...

感谢社长大人解答！

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