求助：ORCA优化无机离子在纯金属团簇表面的结构SCF不收敛求助

喝了假咖啡

学习了社长的博文《使用量子化学程序基于簇模型计算金属表面吸附问题》后，想研究某无机离子在镍表面的吸附（体系整体电荷为-1）（主要研究目的是分析离子与金属表面的成键情况和计算吸附能），考虑到学校计算条件不足，对团簇的金属原子数量尽可能进行了删减并冻结所有金属原子。先用txb预优化（gfn 2、优化级别extreme、真空），然后用ORCA进一步优化，出现SCF不收敛，然后在公社搜索一些帖子，加入一些常用的关键词：VerySlowConv Grid7 FinalGrid7 gridx9 SCFCONV6，还是无法收敛，特请教公社的老师们建议再加什么关键词或别的方法，可有助于收敛。
下面是两个输入文件（气相和SMD，原子坐标相同）和两个输出文件。

SMD溶剂模型输入文件表头：
! PBE0 D3 def2-SV(P) def2/J RIJCOSX opt noautostart miniprint nopop VerySlowConv Grid7 FinalGrid7 gridx9 SCFCONV6
%maxcore  2000
%pal nprocs   64 end
%scf  
  ConvForced 1
end
%cpcm
smd true
SMDsolvent "water"
end
%geom Constraints


气相模型输入文件表头：
! PBE0 D3 def2-SV(P) def2/J RIJCOSX opt noautostart miniprint nopop VerySlowConv Grid7 FinalGrid7 gridx9 SCFCONV6
%maxcore  2000
%pal nprocs   64 end
%scf  
  ConvForced 1
end
%geom Constraints

sobereva

这个体系我不建议用量化程序算
d族团簇和ds族的情况差异极大，电子结构复杂得多得多，而且SCF本来就是特别难收敛。而且当前的簇也太小，边界效应太强。
建议你改用CP2K算这种问题，用起来很容易。参考：

CP2K第一性原理程序在CentOS中的简易安装方法
http://sobereva.com/586（http://bbs.keinsci.com/thread-21608-1-1.html）
使用Multiwfn非常便利地创建CP2K程序的输入文件
http://sobereva.com/587（http://bbs.keinsci.com/thread-21668-1-1.html）
使用Multiwfn结合CP2K通过NCI和IGM方法图形化考察固体和表面的弱相互作用
http://sobereva.com/588（http://bbs.keinsci.com/thread-21742-1-1.html）

喝了假咖啡

谢谢卢老师的指导，以前比较多的是用高斯计算一些简单小分子，第一性原理程序完全没搞过计算，今天在公社搜了一些资料后，利用Multiwfn做了cp2k的输入文件（见附件），还需要继续请教卢老师：
1.如gif文件所示，那样建模是否可行。

2.inp文件是根据博文中介绍氧化石墨烯+水分子的结构优化的例子（如下）来生成的，对于我这个体系，还有哪些关键词要设置吗？此外对于方法和基组卢老师有什么特别推荐吗？希望能提供分别对于优化和单点能计算这两种任务的不同精度的方法和基组，后面觉得学校的垃圾机子跑不动的话可有得替换。

启动Multiwfn，然后依次输入
graphite_oxide_H2O.gjf
cp2k
opt.inp  //新产生的文件名
-1  //设置任务
3  //优化结构（晶胞尺寸不变）
3  //设置色散校正
2  //DFT-D3(BJ)
2  //设置基组
3  //TZVP-MOLOPT-GTH
-7  //设置周期性
XY  //当前体系是XY周期性，Z方向不考虑周期性
0  //产生输入文件


3.对过渡金属原子，需要加关键词来使用赝势基组吗？

喝了假咖啡

sobereva 发表于 2021-4-11 02:34
这个体系我不建议用量化程序算
d族团簇和ds族的情况差异极大，电子结构复杂得多得多，而且SCF本来就是特别 ...

卢老师，根据您的博文，cp2k成功安装后试了下运行3楼的inp文件，但出现报错，根据信息我的理解是关键词错了，但不知哪个关键词出现问题，还请您指导一下。报错信息如下：

Possible matches for unknown keyword

V

   subsection TEST in section %__ROOT__ score:  106
   subsection NEGF in section %__ROOT__ score:  106
   subsection ATOM in section %__ROOT__ score:  106
   subsection DEBUG in section %__ROOT__ score:  105
   subsection SWARM in section %__ROOT__ score:  105

*******************************************************************************
*   ___                                                                       *
*  /   \                                                                      *
* [ABORT]                                                                     *
*  \___/             found an unknown keyword V in section __ROOT__           *
*    |                                                                        *
*  O/|                                                                        *
* /| |                                                                        *
* / \                                               input/input_parsing.F:248 *
*******************************************************************************


===== Routine Calling Stack =====

            2 section_vals_parse
            1 read_input

sobereva

喝了假咖啡 发表于 2021-4-14 21:40
卢老师，根据您的博文，cp2k成功安装后试了下运行3楼的inp文件，但出现报错，根据信息我的理解是关键词错 ...

怀疑你的cp2k运行方式有误，否则不可能出现这种报错提示。建议你先跑简单体系练练

另外，你原先选的那个基组对Ni没有定义。建议改用DZVP-MOLOPT-SR-GTH

PBE0等杂化泛函在CP2K里计算极为昂贵，对当前体系非常不建议也没必要拿它来优化。就用PBE-D3(BJ)就可以